Cellulose-based aerogels are emerging bio-based materials for a range of applications in the quest toward a circular and carbon-neutral society. Owing to their lightweight nature, high porosity, high specific surface area, biocompatibility, and biodegradability, cellulose aerogels are suitable for packaging, insulation, wound care products, hygiene products, and water purification. However, their commercial use is hampered by complicated time- and energy-consuming fabrication processes. Hence, industrially relevant processes with upscaling opportunities need to be developed for cellulose-based aerogels to reach their full potential. 

This thesis explores different scalable and simple methods for preparing and designing highly porous aerogels with high wet integrity using cellulose-rich fibers and cellulose nanofibrils (CNFs). As wet integrity is crucial for specific applications and enables further functionalization of the aerogels using water-based chemistry, different methods were developed to achieve wet integrity without complicated crosslinking procedures. The effects of the raw materials and processing methods on the final material properties were also carefully studied to optimize the performance for the targeted applications. Moreover, the role of the network-forming ability of CNFs in the development of functional materials with structural integrity was explored by incorporating small amounts of CNFs in aerogel systems based on macroscopic cellulose-rich fibers and nanosized metal-organic frameworks. 

Finally, the potential of the different developed cellulose-based or cellulose-reinforced aerogels with high wet integrity was demonstrated in applications for which the aerogels’ structural integrity and physical and mechanical properties are highly advantageous, such as biomedical applications, gas storage and separation, flame retardancy, and hygiene products. As demonstrated in this thesis, these functional aerogel materials could be a bio-based alternative for today’s fossil-based materials. 

Cellulosabaserade aerogeler har på senare tid visat sig vara användbara biobaserade material för olika tillämpningar i strävan mot ett cirkulärt och kolneutralt samhälle. Materialens mycket låga densitet, höga porositet, höga specifika yta, biokompatibilitet och biologiska nedbrytbarhet innebär att cellulosaaerogeler är lämpliga för förpackningar, isolering, sårvårdsprodukter, hygienprodukter och vattenrening. Den kommersiella användningen har dock bromsats av komplicerade, tid- och energikrävande tillverkningsmetoder. Därmed måste industriellt relevanta processer med uppskalningsmöjligheter utvecklas för att cellulosabaserade aerogeler ska nå sin fulla potential. 

Denna avhandling utforskar olika skalbara och enkla metoder för att bereda och skräddarsy högporösa och våtstabila aerogeler från cellulosafibrer och cellulosananofibriller (CNFer). Eftersom våtstabilitet är avgörande för vissa tillämpningar och möjliggör ytterligare funktionalisering med vattenbaserad kemi, har ett omfattande arbete genomförts för att identifiera nya metoder för att skapa en god våtstabilitet utan att använda komplicerade tvärbindningsprocedurer. Ett stort fokus har även lagts på att klarlägga råvarans och bearbetningsmetodernas inverkan på de slutliga materialegenskaperna för att optimera prestandan för riktade tillämpningar. Dessutom har CNFers unika nätverksbildande egenskaper också utforskats i att skapa funktionella material med strukturell integritet från mycket små mängder CNFer i aerogelsystem baserade på makroskopiska cellulosarika fibrer och nanopartiklar av metallorganiska nätverk.

Slutligen demonstrerades potentialen av de framställda cellulosabaserade och cellulosaförstärkta aerogelerna med utmärkt våtstyrka i tillämpningar där deras strukturella integritet, fysikaliska och mekaniska egenskaper kan användas på ett mycket fördelaktigt sätt, till exempel biomedicinska applikationer, gaslagring och -separering, flamskydd, och hygienprodukter. Mot bakgrund av dessa resultat är det alltså rimligt att slå fast att dessa funktionella aerogeler kan utgöra möjliga biobaserade alternativ till dagens fossilbaserade material.