kth.sePublications
Change search
CiteExportLink to record
Permanent link

Direct link
Cite
Citation style
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Other style
More styles
Language
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Other locale
More languages
Output format
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf
Photocross-Linkable and Shape-Memory Biomaterial Hydrogel Based on Methacrylated Cellulose Nanofibres
Laboratory of Natural Materials Technology, Johan Gadolin Process Chemistry Centre, Åbo Akademi University, Henrikinkatu 2, 20500 Turku, Finland.
Turku Bioscience Centre, University of Turku and Åbo Akademi University, Tykistökatu 6, 20520 Turku, Finland; Cell Biology, Faculty of Science and Engineering, Åbo Akademi University, Tykistökatu 6, 20520 Turku, Finland.
Chemistry Department, University of Helsinki, Yliopistonkatu 3, 00014 Helsinki, Finland.
School of Pharmaceutical Sciences (Shenzhen), Shenzhen Campus of Sun Yat-sen University, Shenzhen 518107, China.
Show others and affiliations
2023 (English)In: Biomacromolecules, ISSN 1525-7797, E-ISSN 1526-4602, Vol. 24, no 8, p. 3835-3845Article in journal (Refereed) Published
Abstract [en]

In the context of three-dimensional (3D) cell culture and tissue engineering, 3D printing is a powerful tool for customizing in vitro 3D cell culture models that are critical for understanding the cell-matrix and cell-cell interactions. Cellulose nanofibril (CNF) hydrogels are emerging in constructing scaffolds able to imitate tissue in a microenvironment. A direct modification of the methacryloyl (MA) group onto CNF is an appealing approach to synthesize photocross-linkable building blocks in formulating CNF-based bioinks for light-assisted 3D printing; however, it faces the challenge of the low efficiency of heterogenous surface modification. Here, a multistep approach yields CNF methacrylate (CNF-MA) with a decent degree of substitution while maintaining a highly dispersible CNF hydrogel, and CNF-MA is further formulated and copolymerized with monomeric acrylamide (AA) to form a super transparent hydrogel with tuneable mechanical strength (compression modulus, approximately 5-15 kPa). The resulting photocurable hydrogel shows good printability in direct ink writing and good cytocompatibility with HeLa and human dermal fibroblast cell lines. Moreover, the hydrogel reswells in water and expands to all directions to restore its original dimension after being air-dried, with further enhanced mechanical properties, for example, Young’s modulus of a 1.1% CNF-MA/1% PAA hydrogel after reswelling in water increases to 10.3 kPa from 5.5 kPa.

Place, publisher, year, edition, pages
American Chemical Society (ACS) , 2023. Vol. 24, no 8, p. 3835-3845
National Category
Biomaterials Science Polymer Chemistry
Identifiers
URN: urn:nbn:se:kth:diva-338508DOI: 10.1021/acs.biomac.3c00476ISI: 001041093700001PubMedID: 37527286Scopus ID: 2-s2.0-85167801418OAI: oai:DiVA.org:kth-338508DiVA, id: diva2:1812119
Note

QC 20231115

Available from: 2023-11-15 Created: 2023-11-15 Last updated: 2024-02-29Bibliographically approved
In thesis
1. Tailoring and Characterization of Polymer-linked Fibrillar Structures
Open this publication in new window or tab >>Tailoring and Characterization of Polymer-linked Fibrillar Structures
2024 (English)Doctoral thesis, comprehensive summary (Other academic)
Abstract [en]

The development of sustainable and renewable materials is paramount in today’s society. As the most abundant biopolymer on Earth, cellulose from cellulose-rich fibres is an excellent alternative for advanced and innovative material solutions. Nonetheless, competing with the impressive material properties and the low manufacturing costs of fossil-based plastics imposes great challenges. To increase the potential of cellulose fibres in a broader set of applications, the material properties of cellulose need to be tuned depending on the application. An in-depth study of the fibre structure and the application of different tailoring techniques is required to induce tailoring of the physical and chemical properties of the cellulose fibre materials. 

This thesis focuses on the structure-property relationship of fibrillar hydrogel networks as model structures for the delignified wet-fibre wall. First, a mathematical framework was developed to describe the characteristics of the swelling and mechanical behaviour of anisotropic fibrillar structures, considering the fibril aspect ratio, surface chemistry of the fibrils, and electrolyte concentration in the system. A chemical functionalisation was then introduced to the fibrillar structure, which provided the CNFs with colloidal stability and the ability to participate in free radical polymerisation with monomers and telechelic oligomers. As a result, fibrillar networks were crosslinked with flexible polymer links that provided the network with different mechanical and chemical properties. Additionally, by tailoring the molecular weight of the crosslinks, the ionic strength of the solution, and even the aspect ratio of the fibrils, the mechanical properties of the network were tuned to be either stiffer or more ductile. 

Finally, an innovative and more sustainable approach was developed to introduce charge and alkene functionality to the fibres. Following the lessons learned from the CNF model investigations, a polymerisation approach was developed in the presence of functionalised fibres. The polymers were grown from the fibre wall, followed by radical crosslinking to create strong Fibre reinforced hydrogel structures. Depending on the application, the method can be easily applied to introduce other types of molecules and functionalities to the fibres and tailor the properties of the fibres to suit a wide range of applications.

Abstract [sv]

Utvecklingen av hållbara och förnyelsebara material är avgörande i dagens samhälle. Eftersom cellulosa ifrån växtfibrer är den mest förekommande biopolymeren på jorden är den ett utmärkt alternativ för användning i avancerade och innovativa materiallösningar. Det innebär dock en enorm utmaning att konkurrera med de imponerande materialegenskaperna och låga tillverkningskostnaderna hos fossilbaserade plaster. För att utnyttja den inneboende potentialen hos cellulosafibrerna och utveckla deras egenskapsrymd för användning i vidare tillämpningar är det helt nödvändigt att modifiera cellulosans materialegenskaper för att passa till specifika slutanvändningar. Det är därför nödvändigt att ingående studera hur olika modifieringstekniker kan användas för att skräddarsy fysikaliska och kemiska egenskaper hos cellulosan på olika strukturella nivåer i de delignifierade fibrerna.  

Arbetet i denna avhandling har fokuserats på att klarlägga struktur-egenskapsförhållandena för cellulosa-rika fibrilstrukturer. Initialt användes fibrillära hydrogelnätverk som modell för den delignifierade våtfibreväggen. Till att börja med utvecklades ett matematiskt ramverk för att beskriva det typiska svällningsbeteendet och de mekaniska egenskaperna hos de anisotropa fibrillstrukturerna med avseende på fibrillernas längs/tvärs förhållande, ytkemi och elektrolytkoncentration i systemet.  Efter detta modifierades fibrillerna på ett sådant sätt att de erhöll en god kolloidal stabilitet samtidigt som de försågs med en vinyl-funktionalitet som innebar att de kunde användas i friradikalpolymerisation med olika typer av monomerer och telecheliska oligomerer. Via denna typ av radikalpolymerisation var det möjligt att skapa fibrillnätverk med flexibla polymerkopplingar som resulterade i skräddarsydda mekaniska och kemiska egenskaper. Genom att kontrollera tvärbindningarnas molekylvikt, lösningens jonstyrka och fibrillernas längs/tvärs förhållande kunde nätverkets mekaniska egenskaper kontrolleras så att de antingen blev mer töjbara eller styva. 

Med hjälp av en innovativ och mer hållbar modifieringsteknik visade det sig vidare möjligt att samtidigt skapa hög laddning och att introducera en vinylfunktionalitet hos cellulosa-rika fibrer. Genom att använda de tidigare erfarenheterna ifrån de modifierade fibrillnätverken visade det sig möjligt att utveckla en polymerisationsmetod i närvaro av de funktionaliserade fibrer där polymerisation initierades både inuti och omkring de modifierade fibrerna. Polymererna ympades ifrån den modifierade fibreväggen både inuti och omkring fibrerna, följt av radikaltvärbindning för att skapa helt nya typer av starka, fibrebaserade hydrogelstrukturer. Beroende på den slutliga tillämpningen, av denna nya typ av fiberförstärkta hydrogeler, är det enkelt att använda metoden för att inkludera andra molekyler och funktionaliteter till fibrerna för att skräddarsy gelegenskaperna.

Place, publisher, year, edition, pages
Stockholm: KTH Royal Institute of Technology, 2024. p. 58
Series
TRITA-CBH-FOU ; 2024:4
Keywords
Cellulose nanofibrils, hydrogels, cellulose fibres, functionalisation, structure-property relationships.
National Category
Paper, Pulp and Fiber Technology
Research subject
Fibre and Polymer Science
Identifiers
urn:nbn:se:kth:diva-342125 (URN)978-91-8040-819-6 (ISBN)
Public defence
2024-02-09, F3, Lindstedtsvägen 26, Stockholm, 10:00 (English)
Opponent
Supervisors
Funder
Knut and Alice Wallenberg Foundation
Note

QC 20240118

Embargo godkänt av skolchef Amelie Eriksson Karlström via e-post 2024-01-16

Available from: 2024-01-18 Created: 2024-01-16 Last updated: 2024-01-22Bibliographically approved

Open Access in DiVA

No full text in DiVA

Other links

Publisher's full textPubMedScopus

Authority records

Cortes Ruiz, Maria F.Wågberg, Lars

Search in DiVA

By author/editor
Cortes Ruiz, Maria F.Wågberg, Lars
By organisation
Fibre- and Polymer TechnologyWallenberg Wood Science CenterFibre Technology
In the same journal
Biomacromolecules
Biomaterials SciencePolymer Chemistry

Search outside of DiVA

GoogleGoogle Scholar

doi
pubmed
urn-nbn

Altmetric score

doi
pubmed
urn-nbn
Total: 39 hits
CiteExportLink to record
Permanent link

Direct link
Cite
Citation style
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Other style
More styles
Language
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Other locale
More languages
Output format
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf