Endre søk
RefereraExporteraLink to record
Permanent link

Direct link
Referera
Referensformat
  • apa
  • harvard1
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annet format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annet språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf
High water-content thermoresponsive hydrogels via electrostatic macrocrosslinking of cellulose nanofibrils
KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Fiber- och polymerteknologi. KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Centra, Wallenberg Wood Science Center.
KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Fiber- och polymerteknologi. KTH, Skolan för teknikvetenskap (SCI), Centra, VinnExcellens Centrum BiMaC Innovation.
KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Fiber- och polymerteknologi.
KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Fiber- och polymerteknologi. KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Centra, Wallenberg Wood Science Center.ORCID-id: 0000-0003-1161-9311
Vise andre og tillknytning
2016 (engelsk)Inngår i: Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry, ISSN 0887-624X, E-ISSN 1099-0518, Vol. 54, nr 21, s. 3415-3424Artikkel i tidsskrift (Fagfellevurdert) Published
Abstract [en]

Atom transfer radical polymerization (ATRP) has been utilized to synthesize tri- and star-block copolymers of poly(di(ethylene glycol)methyl ether methacrylate) (PDEGMA) and quaternized poly(2-(dimethylamino)ethyl methacrylate) (qPDMAEMA). The block copolymers, all with a minimum of two cationically charged blocks, were sequentially used for electrostatic macrocrosslinking of a dilute dispersion of anionic TEMPO-oxidized cellulose nanofibrils (CNF, 0.3 wt%), forming free-standing hydrogels. The cationic block copolymers adsorbed irreversibly to the CNF, enabling the formation of ionically crosslinked hydrogels, with a storage modulus of up to 2.9 kPa. The ability of the block copolymers to adsorb to CNF was confirmed by quartz crystal microbalance with dissipation monitoring (QCM-D) and infrared spectroscopy (FT-IR), and the thermoresponsive properties of the hydrogels were investigated by rheological stress and frequency sweep, and gravimetric measurements. This method was shown to be promising for the facile production of thermoresponsive hydrogels based on CNF.

sted, utgiver, år, opplag, sider
John Wiley & Sons, 2016. Vol. 54, nr 21, s. 3415-3424
Emneord [en]
ATRP, cationic block copolymer, cellulose nanofibrils, hydrogels, thermoresponsive, Atom transfer radical polymerization, Block copolymers, Cellulose, Electrostatics, Ethylene, Ethylene glycol, Free radical reactions, Infrared spectroscopy, Nanofibers, Quartz crystal microbalances, 2-(dimethylamino)ethyl methacrylate, Cross-linked hydrogels, Gravimetric measurements, Quartz crystal microbalance with dissipation monitoring, Star block copolymer, Thermo-responsive, Thermo-responsive hydrogels
HSV kategori
Identifikatorer
URN: urn:nbn:se:kth:diva-195220DOI: 10.1002/pola.28225ISI: 000386657600003Scopus ID: 2-s2.0-84988040360OAI: oai:DiVA.org:kth-195220DiVA, id: diva2:1047396
Merknad

QC 20161117

Tilgjengelig fra: 2016-11-17 Laget: 2016-11-02 Sist oppdatert: 2019-04-11bibliografisk kontrollert
Inngår i avhandling
1. Exploring crosslinked networks of polymers and hybrid cellulose materials
Åpne denne publikasjonen i ny fane eller vindu >>Exploring crosslinked networks of polymers and hybrid cellulose materials
2019 (engelsk)Doktoravhandling, med artikler (Annet vitenskapelig)
Abstract [en]

The field of polymer chemistry has in recent decades had an immense development, resulting in new functional materials with groundbreaking applications. This has been driven partly by strong interdisciplinary alliances between the fields of medicine, biology, chemistry, and materials science. Thermoresponsive block copolymers, have been built for their ability to self-assemble, giving possibility of encapsulation and release of medicine. The dendritic polymer family have been demonstrated as a prime example of highly reactive and interactive functional materials, suitable for biomedical applications. The importance of amines is greatly appreciated in general and especially in polymer chemistry, due to their nucleophilic characteristics in reactions, but also for their ability to interact with other species. There’s also an increase in awareness of standard of living, the effects of climate change and population growth. These are challenges, in need of our outmost focus and knowledge, to direct our path to, towards a more bio based circular economy. This starts, in Sweden, by taking better care of our forest and utilizing its resourceful crop. This thesis seek out spontaneous crosslinking, of various functional polymers, with focus towards hybridizing with nanocellulosic material.

Initially, interactive permanently charged amine-functional thermoresponsive tri- and star-block copolymers were composed. These were evaluated and used as electrostatic macro-crosslinker of cellulose nanofibrils (CNFs), resulting in thermoresponsive, low dry weight content hydrogels, with notable temperature dependent storage modulus.

Secondly, reactive and interactive amine-functional dendritic-linear-dendritic (DLD) species were constructed and evaluated in vitro and in vivo. The DLD scaffolds were utilized as fast-degrading, inhibiting surgical site infection (SSIs) antibacterial hydrogel coatings. The crosslinking of the poly(ethylene glycol) (PEG) system was optimized in order to create a two component system, which could be applied with dual syringes. This enabled instantaneous gelation under physiological conditions. The hydrogels moduli could be varied to match various tissues.

Thirdly, insights and characterizations were provided in the commercial heterofunctional poly(amido amine) carboxylate hyperbranched Helux. Amine post-modifications and intrinsic heterofunctionality alterations of Helux were explored, by increasing the molecular weight and forming Helux self-crosslinked films. Furthermore, two component hydrogels based on Helux and PEG demonstrated curing temperature dependent moduli in the rheometer.

Finally, utilizing Helux in combination with CNFs to demonstrate the potential to mix on the nanoscale without aggregation. The CNF-Helux could form hydrogels, and wet-stable thermo-crosslinked CNF-Helux composites assemblies such as films and aerogels, with further excess of amines ready for post-modifications of the crosslinked 3D-network.

Abstract [sv]

Polymerkemin har under de senaste decennierna haft en enorm utveckling, vilket har resulterat i nya funktionella material med banbrytande applikationer. Denna utveckling har drivits på av starka tvärvetenskapliga allianser mellan medicin, biologi, kemi och materialvetenskap. Termoresponsiva block-sampolymerer har bland annat tagits fram för sin förmåga att själv-organiseras, vilken möjliggör inkapsling och frisättning av medicin. Den dendritiska polymerfamiljen har visat sig vara ett utmärkt exempel på högreaktiva och interaktiva funktionella material, speciellt lämpliga för biomedicinska tillämpningar. Betydelsen av aminer är stor i allmänhet och speciellt inom polymerkemin, tack vare deras nukleofila egenskaper i reaktioner, men också för deras förmåga att interagera med andra fysikaliska konstellationer. Det finns också en ökad medvetenhet om vår ökande levnadsstandard, effekterna av klimatförändringar och jordens befolkningstillväxt. Dessa utmaningar, behöver vårt yttersta fokus och ökad kunskap, för att styra våra steg mot en mer biobaserad cirkulär ekonomi. I Sverige skulle vi kunna ta bättre hand om vår skog och utnyttja dess fina råmaterial och förädla den till nya material. Denna avhandling strävar efter spontan tvärbindning av olika funktionella polymerer, med fokus på hybridisering med nanocellulosa-material.

Initialt framställdes interaktiva, permanent laddade, amin-funktionella termoresponsiva tri- och stjärnblocksampolymerer. Dessa utvärderades och användes som elektrostatisk makro-tvärbindare för cellulosa nanofibriller (CNF), vilket resulterade i hydrogeler med låg torrhalt och anmärkningsvärd termoresponsivitet och skjuvningsmodul.

För det andra utvecklades och utvärderades reaktiva och interaktiva aminfunktionella dendritiska linjär-dendritiska (DLD)-polymerer in vitro och in vivo. DLD-polymererna användes som antibakteriella hydrogeler som var snabbnedbrytande och verkade hämmande för kirurgiskt påverkad sårinfekiton (SSI). Tvärbindning av poly(etylen glykol) (PEG) systemet optimerades för snabb applicering under fysiologiska förhållanden i from av tvåkomponentssystem samt för att kunna matcha olika vävnaders skjuvningsmodul.

För det tredje introducerades och karakteriserades Helux, den hyperförgrenade kommersiella heterofunktionella poly(amidoamin) karboxylat polymeren. Aminreaktioner utfördes för att demonstrera lättillgängliga modifieringar av Helux. Hetero-funktionaliteten utvärderades genom att öka molekylvikten och sedan bilda självtvärbundna Heluxfilmer. Dessutom framställdes även tvåkomponents-hydrogeler baserat på Helux och PEG som visade temperaturhärdningsberoende skjuvningsmodul.

Slutligen användes Helux i kombination med CNF för att visa potentialen i att blanda på nanonivå utan aggregering. CNF-Helux visade sig kunna bilda hydrogeler och våtstabila termo-tvärbundna CNF-Helux-kompositsammansättningar, såsom filmer och aerogeler, redo för ytmodifiering av kvarvarande amin-grupper i de bildade 3D-nätverken.

sted, utgiver, år, opplag, sider
Stockholm: KTH Royal Institute of Technology, 2019. s. 65
Serie
TRITA-CBH-FOU ; 2019:23
HSV kategori
Forskningsprogram
Fiber- och polymervetenskap
Identifikatorer
urn:nbn:se:kth:diva-249211 (URN)978-91-7873-173-2 (ISBN)
Disputas
2019-05-10, F3, Lindstedtsvägen 26, Stockholm, 10:00 (engelsk)
Opponent
Veileder
Tilgjengelig fra: 2019-04-16 Laget: 2019-04-11 Sist oppdatert: 2019-04-16bibliografisk kontrollert

Open Access i DiVA

Fulltekst mangler i DiVA

Andre lenker

Forlagets fulltekstScopus

Personposter BETA

Hemmer, GuillaumeRojas, RamiroMalkoch, MichaelCarlmark, Anna

Søk i DiVA

Av forfatter/redaktør
Ingverud, TobiasLarsson, EmmaHemmer, GuillaumeRojas, RamiroMalkoch, MichaelCarlmark, Anna
Av organisasjonen
I samme tidsskrift
Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry

Søk utenfor DiVA

GoogleGoogle Scholar

doi
urn-nbn

Altmetric

doi
urn-nbn
Totalt: 619 treff
RefereraExporteraLink to record
Permanent link

Direct link
Referera
Referensformat
  • apa
  • harvard1
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annet format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annet språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf