Ändra sökning
RefereraExporteraLänk till posten
Permanent länk

Direktlänk
Referera
Referensformat
  • apa
  • harvard1
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annat format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annat språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf
Flow-assisted assembly of nanostructured protein microfibers
KTH, Skolan för teknikvetenskap (SCI), Mekanik. KTH, Skolan för teknikvetenskap (SCI), Centra, Linné Flow Center, FLOW.
KTH, Skolan för teknikvetenskap (SCI), Mekanik. KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Centra, Wallenberg Wood Science Center. KTH, Skolan för teknikvetenskap (SCI), Centra, Linné Flow Center, FLOW.
KTH, Skolan för teknikvetenskap (SCI), Mekanik. KTH, Skolan för teknikvetenskap (SCI), Centra, Linné Flow Center, FLOW. KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Centra, Wallenberg Wood Science Center.ORCID-id: 0000-0003-3737-0091
KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Centra, Wallenberg Wood Science Center. KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Fiber- och polymerteknologi.
Visa övriga samt affilieringar
2017 (Engelska)Ingår i: Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, ISSN 0027-8424, E-ISSN 1091-6490, Vol. 114, nr 6, s. 1232-1237Artikel i tidskrift (Refereegranskat) Published
Abstract [en]

Some of the most remarkable materials in nature are made from proteins. The properties of these materials are closely connected to the hierarchical assembly of the protein building blocks. In this perspective, amyloid-like protein nanofibrils (PNFs) have emerged as a promising foundation for the synthesis of novel bio-based materials for a variety of applications. Whereas recent advances have revealed the molecular structure of PNFs, the mechanisms associated with fibril-fibril interactions and their assembly into macroscale structures remain largely unexplored. Here, we show that whey PNFs can be assembled into microfibers using a flow-focusing approach and without the addition of plasticizers or cross-linkers. Microfocus small-angle X-ray scattering allows us to monitor the fibril orientation in the microchannel and compare the assembly processes of PNFs of distinct morphologies. We find that the strongest fiber is obtained with a sufficient balance between ordered nanostructure and fibril entanglement. The results provide insights in the behavior of protein nanostructures under laminar flow conditions and their assembly mechanism into hierarchical macroscopic structures.

Ort, förlag, år, upplaga, sidor
PNAS , 2017. Vol. 114, nr 6, s. 1232-1237
Nyckelord [en]
protein nanofibrils, amyloid, hierarchical assembly, flow focusing, small-angle X-ray scattering
Nationell ämneskategori
Kemi
Identifikatorer
URN: urn:nbn:se:kth:diva-203155DOI: 10.1073/pnas.1617260114ISI: 000393422200026PubMedID: 28123065Scopus ID: 2-s2.0-85011654002OAI: oai:DiVA.org:kth-203155DiVA, id: diva2:1081968
Anmärkning

Qc 20170315

Tillgänglig från: 2017-03-15 Skapad: 2017-03-15 Senast uppdaterad: 2019-02-07Bibliografiskt granskad
Ingår i avhandling
1. Nanostructured Biopolymeric Materials: Hydrodynamic Assembly, Mechanical Properties and Bio-Functionalities
Öppna denna publikation i ny flik eller fönster >>Nanostructured Biopolymeric Materials: Hydrodynamic Assembly, Mechanical Properties and Bio-Functionalities
2019 (Engelska)Doktorsavhandling, sammanläggning (Övrigt vetenskapligt)
Abstract [en]

The need for high-end multifunctional materials from renewable resources has evolved given a rapidly increasing population and accompanying environmental concerns. Scalable assembly methods are and will be imperative in designing high-performance environmentally friendly materials, requiring new processes allowing control on all hierarchical levels. In this thesis, engineering concepts for manipulation of nanoscale components from biopolymeric resources have been applied to achieve extraordinary macroscale performance. The route chosen has been fluid-phase assembly as it is one of the most promising methods for producing large, ordered structures from nanoscale objects.

 

The thesis has three main parts; assembly of cellulose nanofibrils (CNFs) and fundamentals associated with the processing technique, the combination of CNFs with silk fusion proteins and finally the assembly of amyloid-like protein nanofibrils (PNFs). In the CNFs assembly part, we have pursued the challenge of transferring the full potential of CNFs to macroscale materials. CNFs are the most abundant structural elements in biological systems and have impressively high strength and stiffness, yet natural or man-made cellulose composites are much weaker than the CNFs. We fabricated nanocellulose fibers in pursuit of maximal mechanical performance by hydrodynamically controlling the structural ordering of nanofibrils, resulting in continuous fibers with mechanical properties higher than any natural or man-made macroscale biopolymeric material (Young’s modulus 86 GPa and a tensile strength 1.57 GPa). As the hydrodynamic assembly process is largely dependent on fundamental phenomenon controlling rotational and translational diffusion, we have applied a novel methodology based on birefringence allowing time-resolved in-situ investigations of diffusion and network dynamics of nanofibrils including effects of anisotropic orientation distributions.

 

Genetic engineering enables the synthesis of bioengineered silk fusion proteins that can serve as a foundation of new biomaterials. However, silk proteins are difficult to process and cannot be obtained in large quantities from spiders. By combining CNFs with recombinant spider silk proteins (RSPs) we have fabricated strong, tough and bioactive nanocomposites.   We demonstrate how small amounts of silk fusion proteins added to CNFs give advanced bio-functionalities unattainable to wood-based CNFs alone. Finally, flow-assisted assembly is applied to fabricate a material from 100% non-crystalline protein building blocks with whey protein, a mixture with β-lactoglobulin as the main component, which self-assemble into amyloid-like PNFs stabilized by hydrogen bonds. We show how conditions during the fibrillation process affect properties and morphology of the PNFs. Furthermore, we compare the assembly of whey PNFs of distinct morphologies and show that PNFs can be assembled into strong microfibers without the addition of plasticizers or crosslinkers.

Abstract [sv]

Behovet av avancerade multifunktionella material från förnyelsebara råvaror ökar med en snabbt växande befolkning i världen och behovet av att värna om vår miljö. Skalbara framställningsprocesser är och kommer att vara avgörande för utformningen av dessa hållbara och miljövänliga material med hög prestanda, vilket kräver nya processer som möjliggör kontroll av materialens struktur på alla hierarkiska nivåer. I denna avhandling har ny teknologi för kontrollerad sammanfogning av nanokomponenter baserade på biopolymerer tillämpats för att uppnå extraordinära egenskaper på makroskopisk nivå. Den valda teknologin är baserad på strömningsmekanisk sammanfogning, vilket är en lovande metod för att kontinuerligt framställa makroskopiska strukturerade material från nanokomponenter.

Avhandlingen består av tre huvudspår; strömningsmekanisk sammanfogning av nanocellulosa (här syftar vi främst till cellulosananofibriller, CNF) och därtill associerade grundläggande frågeställningar kring processen kopplat till detta; framställning av material baserat på kombinationen av nanocellulosa med silkesproteiner och slutligen framställning av material bestående av amyloidliknande proteinnanofibriller (PNF). När det gäller sammanfogning av nanocellulosa har målet vara att förstå de förhållanden under vilka framställningen av makroskopiska material av CNF resulterar i materialegenskaper som förmår utnyttja de mekaniska egenskaperna hos nanokomponenterna. Nanocellulosa är det mest förekommande strukturella bio-baserade elementet på jorden och har en imponerande hög hållfasthet och styvhet, och naturliga och framställda cellulosamaterial har hittills varit mycket svagare än nanocellulosa. Genom att strömningsmekaniskt påverka hur nanocellulosan bildar nanostrukturen hos kontinuerliga fiberr, med målet om maximal mekanisk prestanda, har vi framställt fiberr som är starkare och styvare än något annat naturligt eller konstgjort biomaterial (elasticitetsmodul 86 GPa och draghållfasthet 1.57 GPa). Eftersom den strömningsmekaniska framställningsprocessen i stor utsträckning är beroende av grundläggande fenomen som rotationsdiffusion och nätverksgenerering av nanopartiklar, har vi även tillämpat en ny metod baserad på dubbelbrytning som möjliggör tidsbesparande in-situ karakterisering av rotationsdiffusion och nätverksdynamik för nanofibrillära komponenter, inklusive effekterna på anisotropa orienteringsfördelning.

Genteknik möjliggör syntes av silkesproteiner som kan tjäna som grund för nya biomaterial. Silkesproteiner är emellertid svåra att hanteras och kan bara erhållas i små mängder från spindlar. Genom att kombinera nanocellulosa med rekombinant spindelsilkeprotein har vi tillverkat starka, tåliga och bioaktiva nanokompositer. Vi visar hur små mängder silkesfusionsproteiner kan kombineras med nanocellulosa för att ge avancerad biofunktionalitet som inte kan uppnås med nanocellulosamaterial. Slutligen har den strömningsbaserade framställningsprocessen använts att tillverka material från 100% icke-kristallina byggstenar av vassleprotein. Dessa byggstenar består av en blandning med p-laktoglobulin som huvudkomponent, vilken självgenererar amyloidliknande proteinnanofibriller stabiliserade av vätebindningar. Vi visar hur förhållandena under fibrilleringsprocessen påverkar egenskaper och morfologin hos proteinnanofibrillerna. Slutligen framställs material av proteinnanofibriller med olika morfologier, där vi visar hur dessa kan sammanfogas i starka kontinuerliga fiberr utan tillsats av mjukgörare eller tvärbindande komponenter.

Ort, förlag, år, upplaga, sidor
Stockholm: KTH Royal Institute of Technology, 2019. s. 87
Serie
TRITA-SCI-FOU ; 2019:5
Nationell ämneskategori
Strömningsmekanik och akustik
Forskningsämne
Teknisk mekanik
Identifikatorer
urn:nbn:se:kth:diva-243487 (URN)978-91-7873-088-9 (ISBN)
Disputation
2019-03-15, F3, Lindstedtsvägen 26, floor 2, Stockholm, 10:00 (Engelska)
Opponent
Handledare
Anmärkning

QC 20190208

Tillgänglig från: 2019-02-08 Skapad: 2019-02-07 Senast uppdaterad: 2019-02-08Bibliografiskt granskad

Open Access i DiVA

Fulltext saknas i DiVA

Övriga länkar

Förlagets fulltextPubMedScopus

Sök vidare i DiVA

Av författaren/redaktören
Kamada, AyakaMittal, NiteshSöderberg, L. DanielIngverud, TobiasRoth, Stephan V.Lundell, FredrikLendel, Christofer
Av organisationen
MekanikLinné Flow Center, FLOWWallenberg Wood Science CenterFiber- och polymerteknologiKemi
I samma tidskrift
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America
Kemi

Sök vidare utanför DiVA

GoogleGoogle Scholar

doi
pubmed
urn-nbn

Altmetricpoäng

doi
pubmed
urn-nbn
Totalt: 509 träffar
RefereraExporteraLänk till posten
Permanent länk

Direktlänk
Referera
Referensformat
  • apa
  • harvard1
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annat format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annat språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf