The demand for lithium-ion batteries (LiBs) is increasing at an exponential rate, so is the need to understand their behaviors and properties.In this pursuit, models are useful tools for improving cell design,quality, control system, keeping track of performance, aging andlifetime. The pseudo two-dimensional (P2D) model and its reduction,single particle model (SPM), are the cornerstone of LiBs’ physics-basedmodel. They entail properties that relate directly to battery’s behaviors.The P2D model and SPM are generally applicable, but lack themathematical description of specific physical phenomena. As such,model extensions are required to capture additional phenomena.

This work outlines the modeling approach for specific processes like mechanical stress, capacitance and current distribution, and aging. Slow processes like solid lithium diffusion and particle mechanical stress are studied for pulse polarization and relaxation. Fast processes like charge transfer and double layer charging play an important role in addressing the behavior of depressed-shaped semicircle arcs in impedance Nyquist plot.

Aging under two types of cycling conditions is investigated, namely high voltage and partial cycling. The conditions target the different performance requirements for LiBs in electric vehicle and stationary energy storage system markets. Electrode properties and aging parameters are extracted. A dynamic lifetime model studies solid electrolyte interface and particle cracking in commercial cells, then predicts the remaining useful life.

Physics-based models and their extended versions contain many parameters.It is unlikely that all parameters are known. Therefore,parametrization is implemented to extract unknown values. In this thesis, parametrization combines electrochemical data and extended models. Electrode’s physical, aging and lifetime parameters are extracted from experimental characterization tests.

I takt med att efterfrågan på litiumjon-batterier (LiB) ökar, ökar även behovet av att förstå deras beteenden och egenskaper. I denna strävan är modeller användbara verktyg för att förstå och förbättra celldesign, kvalitet, kontrollsystem, prestanda, åldrande och livslängd. Den pseudo-tvådimensionella (P2D) modellen och dess reduktion, enpartikelmodellen (SPM), är hörnstenar bland fysikbaserade modeller för LiBs. De har egenskaper som direkt relaterar till fysikaliska fenomen i batterier. P2D-modellen och SPM är allmänt tillämpliga, men beskriver inte vissa fenomen. Därför krävs utökade modeller för att fånga ytterligare fenomen.

Detta arbete beskriver modelleringsmetoden för specifika processer som mekanisk stress, kapacitans och strömfördelning samt åldring. Långsamma processer som diffusion av litium och mekaniska partikelspänningen studeras för pulspolarisering och -avslappning. Snabba processer som dubbellagerkapacitans och strömfördelning spelar en viktig roll för att förklara de nedtryckta halvcirkelbågarna som uppträder när impedans visas i Nyquist-diagram.

Åldrande vid två typer av cyklingsstrategier undersöks, nämligen högspänning och partiell cykling. Strategierna riktar in sig på olika prestandaprioriteringar för elfordon och stationära energilagringssystem. Förutom elektrodegenskaper erhålls åldringsparametrar. En dynamisk livslängdsmodell används för att studera fasta elektrolytgränssnitt och partikelsprickbildning i kommersiella celler och förutsäger sedan den återstående livslängden.

Fysikbaserade modeller och deras utökade versioner innehåller många parametrar. Eftersom det är osannolikt att alla parametervärden är kända implementeras parametrisering för att extrahera okända värden. Parametrisering, i denna avhandling, kombinerar elektrokemiska data och utökade modeller. Parametrar för elektrodens fysikaliska egenskaper, samt åldrande och livslängd, extraheras från experimentella karakteriseringstester.

The modern transportation system is largely based on fossil fuels. To reduce this reliance on oil and gas and thereby drastically reduce emissions, a transition to renewable power sources is necessary. Lithium-ion batteries are the most established candidate for electromobility applications, with suitable energy and power densities. However, their limited lifetime is often further reduced by inadequate battery utilization. Battery usage is overseen by the battery management system relying on different models to determine for instance the charging procedure or estimate the state of charge. Degradation affects internal rate-determining processes and precise battery management is only possible if the used model resolves the battery-internal states and accounts for their changes. In this thesis, I therefore investigate if suitable adjustments to usage can prolong battery lifetime. To achieve such aging-adaptive battery management, the online diagnosis of degradation is paramount. 

A novel method for the identification of electrochemical parameters relying on optimal experiment design is presented. The operando identification of electrochemical parameters is demonstrated using an established physics-based model and improved accuracy of the model and the estimated parameter set is shown. The method is then utilized to estimate parameter changes in a cycling study on commercial cells, highlighting how beginning-of-life estimates quickly become obsolete. Identified parameter estimates correlate with post-mortem analysis and therefore offer meaningful insight into battery degradation. The information content in real-world driving patterns is investigated for three distinct heavy-duty vehicle types. We show that it is possible to gain meaningful insight into battery degradation from such driving data alone but the information content heavily depends on usage type. Finally, the benefit of the proposed aging-adaptive battery management is demonstrated for fast charging of automotive prototype cells. 

Det moderna transportsystemet är till stor del baserat på fossila bränslen. För att minska beroendet av olja och gas och därmed drastiskt minska utsläppen krävs en övergång till förnybara energikällor. Eldrift med litiumjonbatterier är den mest etablerade kandidaten, med tillräcklig energi- och effekttäthet. Deras redan begränsade livslängd förkortas dock ofta ytterligare av otillräcklig batterihantering. Batterianvändningen övervakas av ett batteristyrningssystem som förlitar sig på olika modeller för att t.ex. bestämma laddningsstrategin eller uppskatta laddningstillståndet. Åldring av batteriet påverkar interna hastighetsbestämmande processer och exakt batterihantering är endast möjlig om den använda modellen visar batteriets interna tillstånd och tar hänsyn till dess förändringar. I denna avhandling undersöker jag därför om lämpliga justeringar av användningen kan förlänga batteriets livslängd. För att uppnå en sådan åldringsanpassad batterihantering är onlinediagnos av åldring av största vikt. 

En ny metod för identifiering av elektrokemiska parametrar som bygger på design av optimala experiment presenteras. Operandoidentifiering av elektrokemiska parametrar demonstreras med hjälp av en etablerad fysikbaserad modell, och förbättrad precision för modellen och det uppskattade parametersetet visas. Metoden används sedan för att uppskatta parameterförändringar i en åldringsstudie på kommersiella celler, vilken belyser hur initiala uppskattade parametrar snabbt blir föråldrade. Identifierade parametrar korrelerar med post-mortem-analys och ger därför en meningsfull inblick i batteriets åldring. Informationsinnehållet i verkliga körmönster undersöks för tre olika tunga fordonstyper. Vi visar att det är möjligt att få en meningsfull inblick i batteriets åldring enbart från sådana kördata, men informationsinnehållet beror starkt på användningstyp. Slutligen demonstreras fördelarna med den föreslagna åldersadaptiva batterihanteringen för snabbladdning av prototypceller för fordon.