Two-dimensional (2D) nanocomposites based on cellulose nanofibrils (CNF) and 2D nanomaterials are of interest as sustainable materials combining functional and structural properties. To achieve reinforcement effects from 2D nanomaterials, their orientation and dispersion state in the CNF matrix are important. In this thesis, nanocomposites based on CNF and graphene oxide (GO) platelets are investigated. The focus is on understanding nanostructure-property relationships, reinforcement mechanisms and interfacial molecular interactions. For this purpose, experimental investigations are combined with molecular dynamics (MD) simulations. 

CNF-GO nanocomposite nanopapers with different GO content are prepared using vacuum filtration of stable hydrocolloid dispersions, followed by drying. Nanostructure and physical and mechanical properties are investigated. Even a small, “homeopathic” amount of large aspect ratio GO platelets (0.07 vol%) is shown to induce ordering in the CNF matrix resulting in strong property improvement. In order to add an additional functionality to such nanocomposites, the GO in CNF-GO wet cake (after vacuum filtration) is chemically reduced to reduced graphene oxide (RGO). The main idea is to preserve the homogeneous distribution of GO in the CNF matrix and then reduce GO to RGO to achieve electrical conductivity together with mechanical reinforcement. The mechanical properties are very high. Effects from moisture on the mechanical performance of CNF-RGO nanocomposite are also studied and compared to CNF-GO and neat CNF films. Although CNF-GO adsorbs more moisture, it shows higher tensile strength at 90% relative humidity (RH) compared to CNF-RGO and neat CNF. Moisture effects on molecular interactions at CNF-GO interface were further studied by MD simulations. Dry interfaces are formed even in water-soaked conditions. The reason is that the system gains entropy as trapped interfacial water diffuses to form bulk water. The CNF-GO interface shows higher interfacial shear strength than CNF-graphene or RGO, because of higher hydrogen bond density. This may contribute to the higher strength for CNF-GO compared with CNF-RGO, despite higher moisture content for CNF-GO at 90% RH.

Tvådimensionella(2D) nanokompositer baserade på nanofibriller från cellulosa (CNF) och 2D nanomaterial är av intresse som hållbara material som har både funktionella och strukturella egenskaper. För att uppnå förstärkningseffekter från 2D-flak är deras orientering och fördelning i CNF-matrisen viktiga. I denna avhandling undersöks nanokompositer baserade på CNF och grafenoxid (GO). Fokus ligger på att förstå relationer mellan nanostruktur och fysikaliska egenskaper, liksom förstärkningsmekanismer och molekylära växelverkningar i gränsytan CNF-GO. För detta ändamål kombineras experimentella undersökningar med molekylärdynamisk (MD) simulering. 

CNF-GO filmer med olika GO-innehåll framställs med hjälp av vakuumfiltrering av stabila hydrokolloid-dispersioner, följt av torkning. Nanostruktur, fysikaliska och mekaniska egenskaper undersöks. Även en liten, "homeopatisk" mängd stora GO-flak (0.07 vol%) förbättrar orienteringen av CNF, vilket resulterar i stark egenskapsförbättring. För att lägga till ytterligare funktionalitet till sådana nanokompositer reduceras GO på kemisk väg i en våt kaka av CNF-GO (efter vakuumfiltrering) så att GO bildar reducerad grafenoxid (RGO). Huvudidén är att bevara den homogena fördelningen av GO i CNF-matrisen och sedan reducera GO till RGO för att uppnå elektrisk ledningsförmåga tillsammans med mekanisk förstärkning. De mekaniska egenskaperna är mycket höga. Effekter från fukt på mekanisk prestanda hos CNF-RGO nanokomposit studeras också och jämförs med CNF-GO och CNF-filmer. Även om CNF-GO adsorberar mer fukt, visar den högre draghållfasthet vid 90% RH jämfört med CNF-RGO och CNF. Fukteffekter på molekylära interaktioner vid gränsytan CNF-GO studerades ytterligare genom MD-simuleringar. Torra gränsytor bildas även under fuktiga förhållanden. Anledningen är att systemets entropi ökar när instängt, adsorberat vatten i gränsytan diffunderar ut och bildar högrörligt vatten i vätskeform. Gränsytan CNF-GO-gränssnittet visar högre skjuvhållfasthet än CNF-grafen eller CNF-RGO, på grund av högre densitet av vätebindningar. Detta kan bidra till högre hållfasthet för CNF-GO jämfört med CNF-RGO vid 90% RH, trots högre fukthalt för CNF-GO.