Slutförvaring av använt kärnbränsle måste vara säker under 100 000 år eller mer för att förhindra att miljön skadas och att människor påverkas av långlivade radionuklider. Även om anläggningar för geologiskt djupförvar är utformade för att vara hållbara i många år, kan använt kärnbränsle komma i kontakt med grundvattnet i händelse av att flera barriärer brister. Det använda kärnbränslets inneboende radioaktivitet orsakar radiolys av inträngande grundvatten som producerar oxiderande och reducerande ämnen. Bland de radiolysprodukter som bildas rapporteras väteperoxid (H₂O₂) som en av de främsta orsakerna till oxidativ upplösning av bränslematrisen, UO₂. Även om UO₂ har låg löslighet i anoxiskt grundvatten, har oxiderad UO₂, UO₂²⁺, flera storleksordningar högre löslighet. Detta utgör en risk för att radionukliderna släpps ut i miljön. Bikarbonat (HCO₃^-) är en av de viktigaste komponenterna i grundvatten och är känd för att öka upplösningen av UO₂²⁺. I denna studie undersöktes därför effekterna av HCO₃^- koncentrationen på den oxidativa upplösningen av UO₂ genom att hålla den ursprungliga mängden H₂O₂ konstant på 0,2 mM och ändra HCO₃^- koncentrationen (1 mM, 2 mM, 5 mM och 10 mM). Dessutom undersöktes effekten av UO₂²⁺ på specieringen av H₂O₂ genom att tillsätta uranylnitrat (UO₂(NO₃)₂ x 6H₂O) till systemen innan de exponerades för H₂O₂. Specieringens inverkan på kinetiken för oxidativ upplösning av UO₂ analyserades. Som ett resultat av experimenten har man dragit slutsatsen att mängden upplöst UO₂²⁺ är högre vid högre HCO₃^- koncentration. Dessutom minskar upplösningshastigheten för UO₂²⁺ med initial tillsats av UO₂²⁺ på grund av de komplex som bildas i systemen. Det observerades att oxidation av UO₂ är den hastighetsbegränsande reaktionen i början av exponeringen, och att upplösningen av UO₂²⁺ därför fördröjs. Å andra sidan har man sett att bristen på HCO₃^- begränsar systemens upplösningsförmåga. Fri H₂O₂ är den dominerande formen av peroxid i systemen utan initialt tillsatt UO₂²⁺, medan -6 och -2 laddade komplex är dominerande i systemen med initialt tillsatt UO₂²⁺. H₂O₂-komplexen är mer effektiva på ytmekanismen i de system som har lägre HCO₃^- koncentration. Det finns ingen observerbar trend i H₂O₂-förbrukningshastigheten med avseende på HCO₃^-koncentrationen. Därför drogs slutsatsen att H₂O₂-förbrukningen är oberoende av upplösningsreaktionen. Slutligen följer upplösningen i systemet utan ursprungligt tillsatt UO₂²⁺ första ordningens kinetik med avseende på HCO₃^- koncentrationen.

Disposal of spent nuclear fuels is of great importance to prevent the environment and humans from being affected by long-lived radionuclides for 100,000 years or more. Even though the deep geological repositories are designed to remain durable for many years, spent nuclear fuel may come in contact with groundwater in case of a multi-barrier failure. The inherent radioactivity of spent nuclear fuel causes water radiolysis producing oxidizing and reducing agents. Among the radiolysis products, hydrogen peroxide (H₂O₂) is reported as a primary contributor to the oxidative dissolution of the fuel matrix, UO₂. Although UO₂ has low solubility in water, oxidized UO₂, UO₂²⁺ , has several orders of magnitude higher solubility. This poses the risk of the radionuclides being released into the environment. Bicarbonate (HCO₃^–) is one of the main components of groundwater and is known to increase the dissolution of UO₂²⁺. Therefore, in this study, the effects of HCO₃^– concentration on the oxidative dissolution of UO₂ were investigated by keeping the initial amount of H₂O₂ constant at 0.2 mM and changing the HCO₃^– concentration (1 mM, 2 mM, 5mM, and 10 mM). Besides, the effect of UO₂²⁺ on the speciation was investigated by adding uranyl nitrate (UO₂(NO₃)₂ x 6H₂O) to the systems before exposure to H₂O₂. The impact of speciation on the kinetics of oxidative dissolution of UO₂ was analyzed. As a result of experiments, it has been concluded that the amount of dissolved UO₂²⁺ is higher in higher HCO₃^– concentration. Also, the rate of the UO₂²⁺ dissolution decreases with addition of UO₂²⁺ due to the complexes formed in the systems. It was observed that oxidation of UO₂ is the rate limiting reaction atthe beginning of the exposure; therefore, there is a delay in the UO₂²⁺ dissolution. On the other hand, it has been seen that the HCO₃^– deficiency limits the dissolution capacity of the systems. Free H₂O₂ is the dominant peroxide species in the systems without initially added UO₂²⁺ , while -6 and -2 charged complexes are dominant in the systems with initially added UO₂²⁺. The H₂O₂ complexes are found more effective on the surface mechanism in the systems having lower HCO₃^– concentration. There is no observable trend in H₂O₂ consumption rate with respect to HCO₃^– concentration. Therefore, it was concluded that the H₂O₂ consumption rate is independent of dissolution reaction. Finally, the dissolution in the system without initially added UO₂²⁺ follows the first-order kinetics with respect to HCO₃^– concentration.