The modern transportation system is largely based on fossil fuels. To reduce this reliance on oil and gas and thereby drastically reduce emissions, a transition to renewable power sources is necessary. Lithium-ion batteries are the most established candidate for electromobility applications, with suitable energy and power densities. However, their limited lifetime is often further reduced by inadequate battery utilization. Battery usage is overseen by the battery management system relying on different models to determine for instance the charging procedure or estimate the state of charge. Degradation affects internal rate-determining processes and precise battery management is only possible if the used model resolves the battery-internal states and accounts for their changes. In this thesis, I therefore investigate if suitable adjustments to usage can prolong battery lifetime. To achieve such aging-adaptive battery management, the online diagnosis of degradation is paramount. 

A novel method for the identification of electrochemical parameters relying on optimal experiment design is presented. The operando identification of electrochemical parameters is demonstrated using an established physics-based model and improved accuracy of the model and the estimated parameter set is shown. The method is then utilized to estimate parameter changes in a cycling study on commercial cells, highlighting how beginning-of-life estimates quickly become obsolete. Identified parameter estimates correlate with post-mortem analysis and therefore offer meaningful insight into battery degradation. The information content in real-world driving patterns is investigated for three distinct heavy-duty vehicle types. We show that it is possible to gain meaningful insight into battery degradation from such driving data alone but the information content heavily depends on usage type. Finally, the benefit of the proposed aging-adaptive battery management is demonstrated for fast charging of automotive prototype cells. 

Det moderna transportsystemet är till stor del baserat på fossila bränslen. För att minska beroendet av olja och gas och därmed drastiskt minska utsläppen krävs en övergång till förnybara energikällor. Eldrift med litiumjonbatterier är den mest etablerade kandidaten, med tillräcklig energi- och effekttäthet. Deras redan begränsade livslängd förkortas dock ofta ytterligare av otillräcklig batterihantering. Batterianvändningen övervakas av ett batteristyrningssystem som förlitar sig på olika modeller för att t.ex. bestämma laddningsstrategin eller uppskatta laddningstillståndet. Åldring av batteriet påverkar interna hastighetsbestämmande processer och exakt batterihantering är endast möjlig om den använda modellen visar batteriets interna tillstånd och tar hänsyn till dess förändringar. I denna avhandling undersöker jag därför om lämpliga justeringar av användningen kan förlänga batteriets livslängd. För att uppnå en sådan åldringsanpassad batterihantering är onlinediagnos av åldring av största vikt. 

En ny metod för identifiering av elektrokemiska parametrar som bygger på design av optimala experiment presenteras. Operandoidentifiering av elektrokemiska parametrar demonstreras med hjälp av en etablerad fysikbaserad modell, och förbättrad precision för modellen och det uppskattade parametersetet visas. Metoden används sedan för att uppskatta parameterförändringar i en åldringsstudie på kommersiella celler, vilken belyser hur initiala uppskattade parametrar snabbt blir föråldrade. Identifierade parametrar korrelerar med post-mortem-analys och ger därför en meningsfull inblick i batteriets åldring. Informationsinnehållet i verkliga körmönster undersöks för tre olika tunga fordonstyper. Vi visar att det är möjligt att få en meningsfull inblick i batteriets åldring enbart från sådana kördata, men informationsinnehållet beror starkt på användningstyp. Slutligen demonstreras fördelarna med den föreslagna åldersadaptiva batterihanteringen för snabbladdning av prototypceller för fordon. 

Electrification is our most promising strategy to create a sustainable energy system and decrease our dependence on fossil fuels. A balanced power grid system is the backbone of the electrified society, distributing electricity from renewable energy sources and powering our vehicles, industries, and electronics. Lithium-ion batteries are a key technology for both stationary and mobile energy storage and their optimal utilization should be carefully considered. Various degradation mechanisms contribute to performance fade in lithium-ion batteries. A key area of battery research is therefore to detect and characterize these mechanisms and predict their effects on battery performance. In this thesis, the performance of batteries is investigated in battery energy storage system (BESS) applications. The research questions cover different types of grid balancing services, methods to evaluate battery state of health (SOH) as well as the mechanisms causing the capacity and power fade. A combination of physics-based modelling and electrochemical techniques are applied, and the results combined to better understand the degradation and its consequences.

Frequency regulation, peak shaving, as well as a multi-service application are studied to evaluate battery performance and degradation stress factors and recommendations on operating conditions are developed. Cells with less than 65% of their nominal capacity are successfully utilized in a second application but evaluating SOH by the traditional methods is found to be insufficient. By updating electrochemical parameters in a physics-based model against data from the aged cells, sources of the performance loss are identified. This approach is further advanced as electrochemical impedance spectroscopy isused for parameter estimation. Cell degradation coupled to electrolyte consumption is highlighted. An improved SOH evaluation metric is suggested to explain the phenomenon of degradation resulting in uneven current distribution. This improved understanding of the internal cell degradation and in situ methods for quantitative evaluation will contribute to smarter utilization and longer battery lifetime.

Elektrifiering är vår mest lovande lösning för att skapa ett hållbart energisystem och minska vårt beroende av fossila bränslen. Ett välbalanserat elnät är ryggraden i det elektrifierade samhället, med elproduktion från förnybara energikällor som laddar våra fordon, industrier och elektronik. Litiumjonbatterier är en viktig teknik för både stationär och mobil energilagring och optimal användning bör noga utvärderas. Prestationsförlust på grund av olika åldringsmekanismer är ett välkänt problem med litiumjonbatterier. Det är även utmaningen med att upptäcka och karakterisera dessa mekanismer, samt deras bidrag till prestationsförlusten. I denna avhandling studeras batteriers tillämpning i batterilagringssystem(BESS). Forskningsfrågorna inkluderar möjliga elnätsapplikationer, metoder för att utvärdera batterihälsa (SOH), samt mekanismerna som orsaker kapacitets- och effektförlust. Fysikbaserad modellering i kombination med elektrokemiska metoder tillämpas, och resultaten utvärderas för att bättre förstå batteriåldringen och dess konsekvenser.

Frekvensreglering, kapning av effekttoppar, samt en kombinerad tillämpning studeras, för att utvärdera batteriprestation och stressfaktorer för åldring. Rekommendationer för batteritillämpning och styrning utformas. Batterier med under 65% av den initiala kapaciteten kvar tillämpas även framgångsrikt i en ”andra-applikation”, men utvärderingen av SOH med traditionella metoder visas vara otillräcklig. Genom att uppdatera elektrokemiska parametrar i en fysikbaserad modell, mot data från de åldrade cellerna, identifieras källor till prestationsförlusterna. Denna metod blir vidare utvecklad då elektrokemisk impedansspektroskopi används för parameteruppskattning. Batteriåldring kopplad till elektrolytkonsumtion identifieras som en betydande faktor. Det gör även åldring som leder till ojämn strömfördelning i elektroderna och en förbättrad metod för utvärdering av SOH utifrån dessa faktorer presenteras. Med denna utvecklade förståelse för batteriåldring och in situ metoder för att kvantitativ utvärdering, kan batterier tillämpas smartare och livslängden förlängas.