Second-order nonlinear optical processes generate radiation across a broad spectrum, including UV and the far-infrared. In this thesis, new light sources in the near(NIR) and mid infrared (MIR) using three-wave mixing geometries in periodically poled potassium titanyl phosphate (PPKTP) is studied.

Collinear three-wave mixing is of three types: forward, counter, and backward, defined from propagation directions. Backward mixing is achievable with quasi-phasematching (QPM) - in contrast to birefringent phase matching which only can phasematch co- and counter- propagating geometries. Focus has been on optical parametric oscillators (OPOs), backward wave optical parametric oscillators (BWOPOs), and backward second harmonic generation (BSHG). OPO and BWOPO sources are attractive due to the need for stable, narrowband, and tunable MIR radiation in nanosecond stand-off spectroscopy. The work also pushes the boundaries of nonlinear optics, where lack of efficient sources has limited research on backward processes.Type-0 forward ns-OPOs have broad bandwidth, especially close to degeneracy, due to identical polarization at the parametric wavelengths and moderate dispersion. Probing greenhouse gases, such as CO₂, requires narrow bandwidths. Type-2 ns-OPOs with orthogonal polarizations can be used as these have a much-reduced acceptance bandwidth. We provide the design parameters for the QPM grating periodicities in type-2 DFG, and, demonstrate that simple type-2 PPKTP ns-OPOs produce transform-limited mJ pulses with a good beam profile. These type-2 PPKTP OPOs can find use as parametric source for narrowband spectroscopy. Moreover, the type-2 OPOs are also useful for studying other narrow acceptance processes.

We used BWOPOs to efficiently generate mJ of nanosecond pulses at 5 kHz repetition rate, corresponding to an average power of 5.65 W, with tunable forward pulses (1-to-1.001 Hz/Hz) and bandwidths ranging from 300 to 400 MHz. A BWOPO bandwidth as small as 274 MHz was obtained when pumped with a high M² transform-limited laser. We show that the BWOPO is insensitive to temperature variations and is tuned at 2.48 GHz/K. The BWOPO can serve as a pump-tunable spectroscopy source using a single-pass crystal with reduced complexity.

From the above, and earlier studies, PPKTP devices are found to be attractive as components for space-borne precision MIR spectroscopy. To study PPKTP's radiation hardness, we conducted experiments, using Type-0 OPO thresholds and transmission spectroscopy, on the long-term changes in linear and nonlinear properties of PPKTP when exposed to low- to mid-energy protons (10 and 60 MeV). The dosages and energies were similar to those in low earth orbit over a five-year period. The results showed no changes in nonlinearity or transmission.

We also demonstrated the first efficient, purely backward χ⁽²⁾ process, i.e., backward second-harmonic generation. The QPM period was Λ = 317 nm. The crystal generated frequency doubled pulses at 1154 nm with an efficiency of 18.7 % and energy of tens of microjoules. A narrowband type-2 ns-OPO was used as pump to measure the temperature bandwidth and confirm the quadratic output/input relationship in the undepleted pump regime. The significant difference in spectral acceptance between BSHG and second harmonic generation (SHG) in PPKTP  - calculated to δλ_BSHG = 53 pm and δλ_SHG = 13.2 nm, respectively - is confirmed using a ps-BWOPO pump. The temperature tuning was 17.1 pm/K. This work establishes the feasibility of backward optical parametric amplification.  

We extended our research on potassium titanyl phosphate's (KTP) properties to the infrared and THz region by studying the transmission along the x and y crystallographic axis directions using THz pump-probe spectroscopy in reflection. Finally, backward THz polariton scattering was observed in Type-2 OPOs, along with polariton coupling into THz comb-lines when using an unpoled KTP as an off-axis oscillator.

Andra ordningens icke-linjära optiska processer kan ge upphov till elektromagnetisk strålning över ett brett spektrum, inklusive ultraviolett och långvågiga infraröd strålning. Kolinär tre-vågsblandning, kan delas upp i tre olika typer, beroende på fältpropageringsriktningen: framåt, motriktad och bakåt. För att kunna uppnå bakåtgenerering krävs s.k. kvasi-fasmatchning, eftersom dubbelbrytning i naturliga kristaller inte är tillräckligt. I denna studie används kristaller av kaliumtitanylfosfat som dopats med rubidium och sedan polats periodisk (PPKTP, PPRKTP, Rb: PPKTP) för att kunna användas för kvasifasmatchning.

I avhandlingen beskrivs hur nya ljuskällor, och olika vågsmixningsgeometrier, har kunnat realiseras med dessa kristaller. Fokus har legat på optiska parametriska oscillatorer (OPO), bakåt-riktade optisk parametriska oscillatorer (BWOPO) och bakåt-riktad frekvensdubbling (BSHG). Dessa ljuskällor är attraktiva då det finns ett stort behov av stabil, smalbandig och avstämbar strålning för bl.a. spektroskopitillämpningar. Resultaten har också flyttat gränsen för vad vi kan åstadkomma med bakåtriktade icke-linjära optiska processer.

Konventionella ns-OPO:er av Typ-0 har en bred bandbredd, särskilt nära degenerationspunkten. Detta beror på identisk polarisation hos de parametriska våglängderna och den svaga dispersionen. Tillsammans gör dessa två egenskaper dem mindre användbara för spektroskopiska mätning på växthusgaser där det krävs en smal bandbred, som t.ex. för CO₂. För att minska den spektrala acceptansen kan Typ-2 ns-OPO:er med ortogonala polarisationer användas. I avhandlingen presenteras designparametrar för Typ-2 OPOer i PPKTP avseende periodiciteten för QPM-gittret. Vi demonstrerar att enkla Typ-2 OPO:er producerar transform-begränsade pulser med god strålprofil, användbara för smalbandspektroskopi. Dessa OPOer levererade pulser med energier upp till 1.3 mJ och de är också användbara som källa för att studera ickelinjära processer där smal bandbredd är av vikt.

Vi konstruerade en BWOPO med nanosekundspulser och pulsenergier på mJ vid en repetitionshastighet på 5 kHz. Framåtpulserna avstämdes med en frekvens på 1 till 1.001 Hz/Hz och dess bandbredd var mellan 300 och 400 MHz. Även när BWOPO pumpades med sämre strålkvalité på lasern (M² > 4) kunde en bandbredd så liten som 274 MHz mätas. Vidare visade vi att BWOPOn är stabil med avseende på temperaturvariationer, och kunde avstämmas med 2.48 GHz/K. En BWOPO kan då fungera som en spektroskopikälla som kan justeras med pumpfrekvensen. Detta minskar komplexiteten i systemdesignen och möjliggör en enkelpasskristalldesign.

PPKTP-kristaller är potentiellt användbara som komponenter i rymdburen precisionsspektroskopi. För att säkerställa att de tål bakgrundsstrålningen i rymden genomförde vi tester av strålningsbeständigheten för PPKTP. Genom att mäta oscillationströskeln för typ-0 OPO:er och transmissionen när PPKTP utsattes för låg till medelhög protonenergi (10 och 60 MeV)  kunde vi dra slutsatser om den långsiktiga förändringen. Strålningsdoserna motsvarade de som erhålls för satelliter i låg omloppsbana runt jorden under en femårsperiod. Resultaten visade inga mätbara förändringar i vare sig icke-linjäritet eller transmission. 

Slutligen demonstrerar vi den första effektiva, rent bakåtriktade χ⁽²⁾-processen, med en effektivitet på 18.7 % vid bakåtriktad frekvensdubbling. Här använde vi PPKTP-kristaller med en periodicitet på Λ = 317 nm och genererade µJ-pulser vid 1154 nm. Dessa kunde avstämmas med temperaturen (17.1 pm/K). Vi visade också att det är en stor skillnad i spektral acceptans mellan BSHG och konventionell framåtriktad frekvensdubbling.

Vi studerade också  KTP:s transmissionsegenskaper i THz-området med hjälp av tidsdomänspektroskopi i reflexion. Bakåtriktad THz polariton-spridning observerades i typ-2 OPO tillsammans med polaritonkoppling i THz-kamlinjer vid användning av en normal icke-polerad KTP som off-axis oscillator.

Andreordens ulineære optiske fenomen kan nyttegjøres for produksjon av ett bredt spekter av elektromagnetisk strålning, inkludert dypt infrarødt og ultrafiolett. Trebølge-miksing med parallell geometri kan sammenfattes i tre ulike slag. Fremover, motstående og bakover. For å kunne realisere alle ulike slag kan man bruke kvasifasematching, da dobbeltbrytning ikke er tilstrekkelig for de bakovervendte prossesene.  I denne avhandling bruker vi rubidium-dopet kaliumtitanylfosfat med periodisk ferroelektrisk struktur for å kvasifasematche alle de parallelle trebølgemiksingsgeometriene. 

I oppgaven beskriver vi nye typer lyskilder realisert i kaliumtitanylfosfat. Brorparten av arbeidet dreier seg om, optiske parametriske oscillatorer (OPO), motståenderettede optiske parametriske oscillatorer (BWOPO), og bakovervendt frekvensdobbling (BSHG). Slike eksotiske lyskilder behøves i spektroskopi. Da de kan levere regulerbart lys av liten båndbredde med høy stabilitet. Deler av resultatene i denne avhandling har flyttet grensene for hva som er mulig med ulike geometrier av ulinæroptikk.

Type-0 nanosekund OPO’er har normalt en stor båndbredde, spesielt nært degenerasjonspunktet. Dette kommer som følge av identisk polarisasjon hos de parametriske bølgelengdene, og en liten dispersjon. Dessverre skaper dette noen begrensninger for brukbarheten av type-0 ns-OPO’er i spektroskopi, spesielt når man vil gjøre målinger på drivhusgasser som CO₂. I slike tilfeller trenger man en liten båndbredde, noe man kan få fra type-2 ns-OPO’er, der de produserte bølgene har ortogonal polarisasjon. I avhandlingen presenterer vi designparametere for den periodiske strukturen i PPKTP som forsterker materiale i type-2 OPO’er. Videre, blir det demonstrert at disse OPO’ene kan produsere transform-begrensede pulser, med god stråleprofil, og er dermed anvendbare for presisjonsspektroskopi. OPO’ene produserer pulser med energier opp mot 1.3 mJ, og kan brukes som lyspumpe for andre ulineære optiske fenomen.

Vi produserte en motståenderettet optiskparametriskoscillator med mJ-energi nanosekundpulser og 5 kHz repetisjonhastighet. I denne geometrien, demonstrerer vi for første gang at den fremmadvendte strålen er en regulerbar lyskilde i nanosekund regimet ved hjelp en justerbar laser (1-til-1.001 Hz/Hz). BWOPO strålen har en smal båndbredde mellom 300 til 400 MHz. Vi demonstrerer også at BWOPO kan pumpes med lasere av lavere strålekvalitet (M² > 4) og samtidig ha en liten båndbredde (274 MHz). BWOPO er demonstrert som en stabil lyskilde lite påvirket av temperaturvariasjoner (2.48 GHz/K). Dette viser at BWOPO’er kan brukes som presise spektroskopi-kilder, justerbar med pumpelaserens bølgelengderegulering. Ettersom lyset passerer PPKTP-krystallen bare én gang i BWOPO-geometrien, er de vesentlig mindre komplisert, sammenlignet med annen lignende teknologi.

PPKTP krystaller har den siste tiden blitt mer interessant for bruk i satellitter og romforskning. Dette krever at man måler strålingshardhet til PPKTP. Vi gjennomfører slike tester, ved å bombardere PPKTP krystaller med protoner med energier likt det som finnes ombord i en satellitt med LEO bane rundt jorden (10 og 60 MeV). Dosene tatt opp i PPKTP krystallene er likt det som taes opp i løpet av fem år i bane. Vi bruker terskelverdien for oscillation i ns-OPO’er og linære transmissjonsmålinger før, og etter bombardering, for å måle strålningshardheten. Resultatet viser ingen langvarig forandring, noe som øker interessefaktoren for PPKTP i rombåren forskning.

I oppgaven demonstreres den første effektive (18.7 %) rent bakoverrettede χ⁽²⁾-prossesen (bakoverettet frekvensdobbling). Her brukte vi PPKTP krystaller med en rekord periodisitet på Λ = 317 nm for å produsere µJ IR-pulser (1154 nm). Man kan variere bølgelengden med temperatur (17.1 pm/K). Vi demonstrerte også de store forskjellene i akseptert spektrum mellom BSHG og normal frekvensdobling.

Vi studerte også KTP’s linæere egenskaper i THz-området ved hjelp av tidsdomenespektroskopi i refleksjon. Vi observerte bakoverrettede polaritoner i typ-2 PPKTP ns-OPO’er og brukte polaritonkobling til å produsere THz spektralkammer i en KTP-krystall brukt som skeiv-akse oscillator.