Lithium-ion batteries (LIB) have a higher energy density, less memory effect, low selfdischarge,and higher cell voltage than other rechargeable batteries, making them widely usedin many applications. Due to the limited lifetime of LIB and the rapid growth of the demandfor LIB, a great number of spent LIBs have been and will be generated. The unsuitabledisposition method of the spent LIBs will cause serious environmental pollution such as soiland groundwater contamination by the leaked hazardous materials. On the other hand, thesespent lithium-ion batteries containing various critical metals such as lithium, nickel,manganese and cobalt are also secondary resources for manufacturing lithium-ion batteriesand other applications. Therefore, recycling these spent LIBs to recover precious metals isvery necessary and urgent from the viewpoints of environmental protection and resourcesavings.

In this work, organic acid leaching was used to recycle active cathode material from lithiumionbatteries due to its less environmental impact compared to mineral acids. The organic acidL-tartaric acid was used as a lixiviant to leach active cathode material 𝐿𝑖𝐶𝑜!/#𝑁𝑖!/#𝑀𝑛!/#𝑂$(NMC) from lithium-ion batteries. Antisolvent crystallization was investigated for the recoveryof metals from L-tartaric acid-based leach liquor. Four parameters were investigated including1) the choice of organic solvents (ethanol, methanol, acetone and 2-propanol), 2) organic toaqueous (O/A) ratio, 3) residence time, and 4) adding speed to determine the effect on therecovery efficiency of different metals.

A higher O/A ratio lead to higher metal recovery efficiency. For all the transition metals, at anO/A ratio of 2 after 3h addition of antisolvent, the metal recovery follows the order acetone >2-propanol > ethanol > methanol whereas for recovery efficiency of Li follows 2-propanol >acetone > ethanol > methanol. Specifically, using acetone as an antisolvent at an O/A ratio of2 and residence time of 3h, 99.8%, 97.9%, 99.8% and 40.0% of Co, Ni, Mn and Li arerecovered.

Among the four solvents, methanol as antisolvent results in significantly different resultscompared with other antisolvents. Firstly, larger amount of methanol is needed compared tothe other studied antisolvents. Secondly, when methanol is antisolvent, Li is not recovered atall the investigated conditions. At an O/A ratio of 2 and residence time of 24h, 94.3%, 94.0%,90.3% and 0.0% of Co, Ni, Mn and Li are recovered using methanol as antisolvent, indicatinga complete separation of Li from the transition metals.

Litium-jon-batteriers har hög energidensitet, kräver minimalt med minne, har lågsjälvurladdning samt högre cellspänning jämfört med andra typer av laddningsbara batterier.Detta gör att litium-jon-batterierna numera används i en rad olika applikationer. Denbegränsade livslängden hos litium-jon-batterier, i kombination med den snabbt ökandeefterfrågan på LIB, har lett till i en stor mängd använda batterier, vilket förväntas öka framöver.

Om katodmaterialet 𝐿𝑖𝐶𝑜!/#𝑁𝑖!/#𝑀𝑛!/#𝑂$(NMC), i litium-jon-batterier hanteras på ett felaktigtsätt, kan det leda till allvarliga miljöproblem såsom förorening av mark och grundvatten.Återvinning av använda litiumjon-batterier kan också bidra till att återvinna metaller såsomlitium, nickel, mangan och kobolt som kan användas som sekundära resurser vid tillverkningav nya litiumjon-batterier. Därför är det viktigt att återvinna dessa batterier på ett säkert sätt,både för miljöskydds-och resurssparandeperspektiv.

I detta examensarbete har L-vinsyra, en organisk syra med mindre miljöpåverkan, använts föratt laka ut det aktiva katodmaterialet, 𝐿𝑖𝐶𝑜!/#𝑁𝑖!/#𝑀𝑛!/#𝑂$(NMC), i litiumjon-batterier.Metoden som använts för att återvinna katodmaterialet är så kalladförträngningskristallisation. Fyra parametrar undersöktes för att bestämma hur dessa påverkaråtervinningseffekten: 1) valet av lösningsmedel, 2) förhållandet mellan organisk syra ochlösningsmedel (O/A), 3) uppehållstid, 4) tillsättningshastighet.

Ett högre O/A-förhållande leder till högre återvinningsgrad. För alla övergångsmetallernaföljer metallåtervinningen ordningen aceton> 2-propanol> etanol> metanol vid (O/A = 2), ochefter 3 timmars tillsats av lösningsmedel. Medan för litiumåtervinnigen är ordningen 2-propanol> följt av aceton, etanol och metanol. Vid användning av aceton som lösningsmedeloch en (O/A = 2), samt (tid =3h), har 99,8 %, 97,9 % och 40 % av Co, Ni, Mn och Li erhållits.

Av de fyra lösningsmedel gav metanol avvikande resultat jämfört med andra lösningsmedel.För det första krävs en större mängd metanol jämfört med andra lösningsmedlen för attåtervinna metallerna. För det andra, ingen Li fälldes ut med metanol under de undersöktabetingelserna. Vid (O/A = 2), och en (tid= 24h), kunde metanolen återvinna 94,3 % Co, 94,0 %Ni, 90,3 % Mn och 0,0 % Li, vilket indikerar en fullständig separation av Li frånövergångsmetallerna.