Change search
CiteExportLink to record
Permanent link

Direct link
Cite
Citation style
  • apa
  • harvard1
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Other style
More styles
Language
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Other locale
More languages
Output format
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf
A robust pathway to electrically conductive hemicellulose hydrogels with high and controllable swelling behavior
KTH, School of Chemical Science and Engineering (CHE), Fibre and Polymer Technology, Polymer Technology.ORCID iD: 0000-0003-2689-0251
KTH, School of Chemical Science and Engineering (CHE), Fibre and Polymer Technology, Polymer Technology.
KTH, School of Chemical Science and Engineering (CHE), Fibre and Polymer Technology, Polymer Technology.ORCID iD: 0000-0002-5850-8873
KTH, School of Chemical Science and Engineering (CHE), Fibre and Polymer Technology, Polymer Technology.ORCID iD: 0000-0002-1631-1781
Show others and affiliations
2014 (English)In: Polymer, ISSN 0032-3861, E-ISSN 1873-2291, Vol. 55, no 13, 2967-2976 p.Article in journal (Refereed) Published
Abstract [en]

A robust pathway to synthesize electrically conductive hemicellulose hydrogels (ECHHs) based on O-acetylgalactoglucomannan (AcGGM) and conductive aniline tetramer (AT) is presented. These ECHHs were obtained by functionalizing carboxylated AcGGM with glycidyl methacrylate (GMA) and subsequently covalently immobilizing AT onto GMA. Hydrogel swelling ratios (SRs) were regulated by the degree of substitution (DS) of the carboxylated AcGGM, the maximum varied as follows: SRDS=1.14 < SRDS=0.60 < SRDS=0.24. The SR can also be tuned from 548% to 228% by changing the AT contents from 10% (w/w) to 40% (w/w) while simultaneously altering conductivities from 2.93 x 10(-8) to 1.12 x 10(-6) S/cm. Free-standing ECHHs with tunable conductivity and degree of swelling, as presented herein, have a broad potential for biomedical applications.

Place, publisher, year, edition, pages
2014. Vol. 55, no 13, 2967-2976 p.
Keyword [en]
Hydrogels, Hemicellulose, Electrically conductive
National Category
Polymer Chemistry
Identifiers
URN: urn:nbn:se:kth:diva-146864DOI: 10.1016/j.polymer.2014.05.003ISI: 000337549000005Scopus ID: 2-s2.0-84902104788OAI: oai:DiVA.org:kth-146864DiVA: diva2:725954
Funder
EU, European Research Council, 246776
Note

QC 20140617

Available from: 2014-06-17 Created: 2014-06-17 Last updated: 2017-12-05Bibliographically approved
In thesis
1. Chemical Pathways to Electrically Conductive Hemicellulose Hydrogels
Open this publication in new window or tab >>Chemical Pathways to Electrically Conductive Hemicellulose Hydrogels
2014 (English)Licentiate thesis, comprehensive summary (Other academic)
Abstract [en]

Hydrogels have been extensively explored and are widely used in diverse biomedical applications, such as scaffolds for tissue engineering and vehicles for drug delivery. As one type of important natural polymer-based hydrogel, hemicellulose hydrogels have interesting attributes, including being renewable, non-toxic, biocompatible, biodegradable, and abundantly available. A prominent way to extend their potential is by combining them with desirable properties from other materials. The focus of this thesis is to develop a new family of electrically conductive hemicellulose-based hydrogels (ECHHs) using O-acetyl-galactoglucomannan (AcGGM) and aniline oligomers through different chemical pathways.

A first approach to synthesize the ECHHs includes two steps: first, carboxylated AcGGM (C-AcGGM) is dissolved with glycidyl methacrylate, followed by polymerization initiated by ammonium persulfate; second, the resulting hydrogels are covalently coupled to varying amounts of aniline tetramer (AT), which is homogeneously distributed throughout the network. The swelling ratios of C-AcGGM hydrogels decrease as the degree of substitution of maleic anhydride increases. The swelling ratios and conductivities of ECHHs are tuned by the AT content.

To develop a simpler and greener approach to synthesize ECHHs under ambient conditions, AcGGM is in-situ cross-linked in the presence of aniline pentamer (AP) in basic water. Hydrogel equilibrium swelling ratios (ESRs) vary from 12.7 to 10.4, regulated by cross-linker concentration. The ESRs are also tuned from 9.6 to 6.0 by changing the AP contents from 10 % (w/w) to 40 % (w/w) while simultaneously altering conductivities from 9.05×10-9 to 1.58×10-6 S/cm.

ECHHs with controllable conductivity, tunable swelling behavior and acceptable mechanical properties extend the applications of hemicellulose to include e.g. biosensors and electronic devices.

Abstract [sv]

Hydrogeler har varit föremål för omfattande forskning och funnit bred användning i en rad olika biomedicinska applikationer, så som stöd för vävnadsregenerering eller som matriser för läkemedelsfrisättning. Hydrogeler av hemicellulosa representerar en viktig klass av hydrogeler – baserade på naturliga polymerer – och har många intressanta egenskaper, så som förnybarhet, icke-toxicitet, biokompatibilitet, och nedbrytbarhet. Ett attraktivt sätt att utöka dessa hydrogelers potential är att kombinera dem med eftertraktade egenskaper som andra material besitter. Avhandlingsarbetets fokus har varit att utveckla en ny familj elektriskt ledande hemicellulosa-baserade hydrogeler (ECHHs) från O-acetyl-galaktoglukomannan (AcGGM) och oligomerer av aniline via olika syntesvägar.

En nyutvecklad syntesmetod för att skapa ECHHs utgörs av en tvåstegsprocess: i ett första steg blandas karboxylerad AcGGM (C-AcGGM) med glycidylmetakrylat och sampolymeriseras efter initiering med ammoniumpersulfat. I nästa steg kopplas de bildade hydrogelerna kovalent till anilinetetramerer (AT) i olika halter som dispergerats homogent i nätverket. Svällningskapaciteten hos hydrogelerna minskar då substitutionsgraden av maleinsyraanhydrid hos C-AcGGM ökar. Vidare kan såväl svällningsgrad som konduktivitet hos ECHHs justeras genom att ändra halten AT i nätverket.

En enklare och grönare syntesväg utvecklades sedan för att skapa ECHHS genom att tvärbinda AcGGM i närvaro av anilinpentamerer (AP) i en enstegsprocess vid rumstemperatur och i basisk vattenlösning. Vid jämvikt når svällningsgraden (ESRs) hos hydrogelerna värden mellan 12.7 och 10.4 beroende på koncentrationen av tvärbindning. ESRs ändras från 9.6 till 6.0 då halten AP ökar från 10 till 40 viktsprocent samtidigt som konduktiviteten ökar från 9.05×10-9 to 1.58×10-6 S/cm.

ECHHs med kontrollerbar elektrisk ledningsförmåga, justerbar svällningskapacitet och adekvata mekaniska egenskaper möjliggör nya användningsområden för hemicellulosa, till exempel som biosensorer

Place, publisher, year, edition, pages
Stockholm: KTH Royal Institute of Technology, 2014. 50 p.
Series
TRITA-CHE-Report, ISSN 1654-1081 ; 2014:24
Keyword
Electrically conductive, hemicellulose, hydrogels, swelling behavior, aniline oligomers, renewable, polymer synthesis, Elektriskt ledande, hemicellulosa, hydrogel, svällning, anilinoligomerer, förnyelsebar, polymersyntes
National Category
Polymer Chemistry
Research subject
Chemistry
Identifiers
urn:nbn:se:kth:diva-146858 (URN)978-91-7595-183-6 (ISBN)
Presentation
2014-08-22, K2, Teknikringen 28, KTH, Stockholm, 10:00 (English)
Opponent
Supervisors
Note

QC 20140617

Available from: 2014-06-17 Created: 2014-06-17 Last updated: 2014-06-17Bibliographically approved
2. Engineering and Functionalization of Hemicellulose Hydrogels
Open this publication in new window or tab >>Engineering and Functionalization of Hemicellulose Hydrogels
2015 (English)Doctoral thesis, comprehensive summary (Other academic)
Abstract [en]

Hemicellulose is the second most abundant component in wood and is an important renewable resource  that is used in films, paper composites and biofuels.  Hemicelluloses  have  several  advantages,  including  their abundance,  degradability  and  renewability.  O-acetyl-galactoglucomannan (AcGGM) is a type of hemicellulose that is predominantly found in softwood specimens. In the recent drive to engineer functional hydrogels with stimuli-responsive  properties,  functional  AcGGM-derived  hydrogels  are  highly interesting alternatives. In  the  first  part  of  this  thesis,  a  combination  of  the  electro-activity  of conducting oligomers and AcGGM was used to design a robust pathway to generate  electrically  conductive  hemicellulose  hydrogels  (ECHHs)  using AcGGM  and  a  conductive  aniline  tetramer.  Subsequently,  in  order  to fabricate  ECHHs  using  a  greener  and  more  facile  approach,  a  one-pot reaction  was  performed  in  which  AcGGM  was  cross-linked  with epichlorohydrin in the presence of a conductive aniline pentamer in water at ambient  temperature.  To  impart  other  functionalities  to  the  hemicellulose hydrogels,  magnetic  field-responsive  hemicellulose  hydrogels  (MFRHHs) were  fabricated  by  simultaneous  in  situ  formation  of  magnetic  Fe 3 O 4   and cross-linking of AcGGM. These MFRHHs exhibited  a controlled release of the  protein  bovine  serum  albumin.  Finally,  a  facile,  fast  and  functional chemical  methodology  to  prepare  stimuli-responsive  hemicellulose  micro-gels was developed that offers the potential for fabricating hydrogels using a green  processing  technique.  The  micro-gels  were  shown  to  have  a  rapid response to electrochemical stimuli, pH alterations and a magnetic field, as well  as  good  blood  compatibility,  which  is  required  for  biomedical applications.  All  these  stimuli-responsive  hemicellulose  hydrogels  demonstrated controllable  aqueous  swelling  behavior  and  combine  the  renewability  of hemicellulose  and  stimuli-responsiveness  of  functional  molecules,  thereby opening new potential routes to fabricate biomaterials with a wide range of applications  (e.g.,  biosensors,  nerve  system  repair,  and  controlled  drug release).

Abstract [sv]

Hemicellulosa är den näst mest förekommande komponenten i ved och är en  viktig  förnybar  resurs  som  kan  användas  för  filmer,  papperstillverkning och biobränslen. Hemicellulosorna har flera fördelar, inklusive riklig tillgång, nedbrytbarhet  och  förnybarhet.  O-acetyl-galaktoglukomannan  (AcGGM)  är en typ av hemicellulosa som är dominerande i barrved. Ett stort intresse har nyligen  utvecklats  för  att  skapa  funktionella  hydrogeler  med  t.ex. stimulikänsliga  egenskaper,  vilket  har  gjort  funktionella  AcGGM-baserade hydrogeler till mycket intressanta materialalternativ. I den första delen av detta arbete kombineras elektroaktiviteten hos ledande oligomerer  med  AcGGM.  En  robust  syntesväg  till  elektriskt  ledande hemicellulosabaserade  hydrogeler  (ECHHs)  har  utvecklats  med  AcGGM och en ledande anilin tetramer som komponenter. För att tillverka ECHHs med en grönare syntes utvecklades därefter en enklare metod där AcGGM tvärbinds  med  epiklorhydrin  i  en  enstegsreaktion  i  närvaro  av  en  ledande anilinpentamer med vatten som lösningsmedel vid rumstemperatur. För att tillföra  andra  funktioner  till  de  hemicellulosabaserade  hydrogelerna  har magnetiska hemicellulosabaserade hydrogeler (MFRHHs) tillverkats genom att, in situ bilda magnetisk Fe 3 O 4  och samtidigt tvärbinda AcGGM. MFRHHs uppvisade även kontrollerad frisättning av proteinet bovint serumalbumin.  I den sista delen av avhandlingen, användes en enkel, snabb och funktionell metod för att tillverka stimuli-responsiva hemicellulosabaserade mikrogeler. Dessa geler är mycket intressanta då de både är responsiva och tillverkas med  en  miljövänlig  bearbetningsteknik.  Mikrogelerna  visade  sig  reagera snabbt  på  externa  stimuli:  pH-förändringar  elektriska  och  magnetiska  fält. De  hade  också  en  god  blodkompatibilitet,  vilket  krävs  för  biomedicinska tillämpningar. Alla dessa stimuli-responsiva hemicellulosabaserade hydrogeler visade sig ha  ett  kontrollerbart  svällningsbeteende  i  vatten.  Denna  egenskap, tillsammans med deras förnybarhet och förmåga att svara på externa stimuli öppnar  upp  nya  möjligheter  till  att  tillverka,  till  exempel,  biomaterial  för biosensorer, nervsystem och kontrollerad läkemedelsfrisättning.

Place, publisher, year, edition, pages
Stockholm: KTH Royal Institute of Technology, 2015. 75 p.
Series
TRITA-CHE-Report, ISSN 1654-1081 ; 2015:61
Keyword
Hemicellulose, O-acetyl-galactoglucomannan, hydrogels, stimuli-responsive, aniline tetramer, aniline pentamer, electro-active, conductivity, pH-sensitivity, magnetic field-responsive, micro-gels, swelling, drug delivery.
National Category
Engineering and Technology Natural Sciences
Research subject
Fibre and Polymer Science
Identifiers
urn:nbn:se:kth:diva-176302 (URN)978-91-7595-741-8 (ISBN)
Public defence
2015-11-25, Kollgiesalen, Brinellvägen 8, KTH, Stockholm, 10:00 (English)
Opponent
Supervisors
Funder
EU, European Research Council, Paradigm 246776
Note

QC 20151103

Available from: 2015-11-03 Created: 2015-11-03 Last updated: 2015-11-03Bibliographically approved

Open Access in DiVA

No full text

Other links

Publisher's full textScopus

Authority records BETA

Zhao, WeifengOdelius, KarinEdlund, Ulrica

Search in DiVA

By author/editor
Zhao, WeifengGlavas, LidijaOdelius, KarinEdlund, UlricaAlbertsson, Ann Christine
By organisation
Polymer Technology
In the same journal
Polymer
Polymer Chemistry

Search outside of DiVA

GoogleGoogle Scholar

doi
urn-nbn

Altmetric score

doi
urn-nbn
Total: 289 hits
CiteExportLink to record
Permanent link

Direct link
Cite
Citation style
  • apa
  • harvard1
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Other style
More styles
Language
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Other locale
More languages
Output format
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf