Water plays a fundamental role in governing the structure and transport in aqueous soft matter systems, yet its behaviour in complex nanoscale environments remains insufficiently understood. This thesis investigates the self-diffusion of water in cellulose nanofibre (CNF) networks to elucidate the interplay between nanoscale structure, interparticle interactions, and transport properties. Advanced characterization techniques and modelling approaches across atomistic and coarse-grained scales were employed, including pulsed gradient spin-echo nuclear magnetic resonance (PGSE NMR) spectroscopy to quantify water self-diffusion, combined with small-angle and quasielastic neutron scattering (SANS/QENS) to probe network structure and nanofibre dynamics, providing mechanistic insight into the coupled dynamics of fibres and water across multiple length and time scales. The results show that even at low CNF concentrations, water diffusion is reduced beyond simple excluded volume effects, arising from the combined influence of interfacial hydration layering and the dynamic, semi-flexible nature of the nanofibres. Across the sol–gel transition, fibre dynamics become less dominant, while solvated ions and ion-specific interactions increasingly govern both water diffusivity and network structure. In hybrid systems, transport properties can be tuned through strong local interactions between components. Overall, this work establishes a mechanistic framework linking nanoscale interactions, network structure, and transport phenomena in cellulose nanofibre systems. These insights provide a basis for the design of advanced nanocellulose-based materials with tailored transport properties for applications in filtration, biomedicine, and sustainable material development. 

Vatten spelar en grundläggande roll i att styra struktur och transport i vattenbaserade mjuka materialsystem, men dess beteende i komplexa nanoskaliga miljöer är fortfarande otillräckligt utrett. Denna avhandling undersöker själv-diffusion av vatten i cellulosa-nanofiber (CNF)-nätverk för att belysa samspelet mellan nanoskalig struktur, interpartikulära interaktioner och transportegenskaper. Avancerade karakteriserings- och modelleringsmetoder som sträcker sig över atomistiska och grovkorniga skalor har applicerats, däribland pulserad gradient spin-eko kärnmagnetisk resonansspektroskopi (PGSE NMR) för att kvantifiera vattnets självdiffusion, i kombination med småvinkel- och kvasi-elastisk neutronspridning (SANS/QENS) för att undersöka nätverksstruktur och nanofiberdynamik. Dessa ger mekanistisk insikt av de sammankopplade dynamikerna av fibrer och vatten över flera längd- och tidsskalor. Resultaten visar att vattendiffusionen reduceras bortom ren utesluten volymeffekt, även vid låga CNF-koncentrationer, vilket uppstår från kombinationen av interfaciala hydratiseringslager och nanofibrernas dynamiska, semiböjliga natur. Över solgel-övergången blir fiberdynamiken mindre dominant, medan solvatiserade joner och jonspecifika interaktioner i ökande grad styr både vattendiffusivitet och nätverksstruktur. I hybridsystem kan transportegenskaper justeras genom starka lokala interaktioner mellan komponenter. Sammanfattningsvis etablerar detta arbete ett mekanistiskt ramverk som kopplar nanoskaliga interaktioner, nätverksstruktur och transportfenomen i cellulosananofibersystem. Dessa insikter skapar en grund för design av avancerade nanocellulosabaserade material med skräddarsydda transportegenskaper för tillämpningar inom filtrering, biomedicin och hållbar materialutveckling.