Electronic Structure Manipulation of Topological Materials Probed by Angle-Resolved Photoemission
2026 (English)Doctoral thesis, comprehensive summary (Other academic)
Abstract [en]
Topological quantum materials host electronic states protected by topology and symmetry, giving rise to robust surface or edge states and unconventional electronic properties. Understanding how their electronic band structures respond to external perturbations is essential for both fundamental physics and potential applications. This thesis investigates the electronic structure of topological materials and its evolution under controlled perturbations by combining static angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and time-resolved ARPES (tr-ARPES).
First, chemical doping is an effective method for manipulating the electronic structure of materials. Cl-doped Bi2Se3 is systematically studied here. Chlorine incorporation acts as an effective electron donor, shifting the Fermi level while preserving the topological band structure and reinforcing the intrinsic n-type character through heterovalent substitution at Se sites. The time evolution of the band structure reveals a strongly reduced energy shift under prolonged extreme ultraviolet radiation (XUV) exposure compared to pristine Bi2Se3, indicating suppressed adsorption-induced band bending and a modified near-surface defect landscape. Together, these results demonstrate that chemical doping can simultaneously tune the bulk carrier density and stabilize the surface electronic environment, providing a controlled strategy to engineer the electronic structure of topological insulators without compromising their topological character.
Second, optical excitation with femtosecond laser pulses is employed as a route to investigate topological phases in the topological crystalline insulator (TCI) Pb1-xSnxSe. By combining time-resolved ARPES and static X-ray diffraction, we demonstrate that the lattice constant serves as the fundamental control parameter of the normal-insulator-to-topological-crystalline-insulator transition. tr-ARPES measurements reveal that optical excitation, generating electronic temperatures far above the topological-to-normal transition temperature Tc, unexpectedly drives the system deeper into the TCI phase. Analysis of the transient electronic structure shows that the excitation induces an ultrafast lattice contraction on a sub-picosecond timescale. This contraction originates from an electronically induced strengthening of bonds in the inverted band-gap regime. These results show that the TCI phase is robust against optical excitation.
Finally, a spatially structured optical pump, realized using a transient optical grating geometry, is combined with tr-ARPES to investigate ultrafast dynamics in quasi-free-standing bilayer graphene. Although this approach enables spatially and temporally modulated excitation, efficient strain-wave generation requires high pump fluence, leading to enhanced space-charge and surface photovoltage effects. These effects distort photoelectron trajectories and shift measured energies, thereby limiting the sensitivity to subtle band-structure changes. This highlights important experimental constraints in high-fluence ultrafast photoemission measurements.
From a methodological perspective, we optimized the spot sizes of both the pump and probe beams in the tr-ARPES setup, thereby improving the spatial resolution and reducing the influence of sample inhomogeneity. A smaller spot size also increases the achievable upper limit of the pulse fluence for a given laser power, providing greater flexibility for different experimental conditions. In parallel, we employ ultrafast laser-assisted scribing to guide the cleavage process along a desired crystallographic plane, which enhances the reliability and reproducibility of sample preparation. In addition, comprehensive data processing and electron-optics-assisted conversion of raw data from a time-of-flight photoelectron analyzer are implemented to reconstruct the electronic structure in energy–momentum space.
Overall, this thesis demonstrates how static and time-resolved ARPES can be used to probe the electronic structure of topological materials and their evolution under controlled perturbations, highlighting general strategies for tuning electronic states as well as key experimental challenges in exploring the dynamic properties of quantum materials.
Abstract [sv]
Topologiska kvantmaterial hyser elektroniska tillstånd som skyddas av topologi och symmetri, vilket ger upphov till robusta yt- eller kanttillstånd och okonventionella elektroniska egenskaper. Att förstå hur deras elektroniska bandstruktur svarar på externa störningar är avgörande för både grundläggande fysik och potentiella tillämpningar. Denna avhandling undersöker den elektroniska strukturen hos topologiska material och dess utveckling under kontrollerade störningar genom att kombinera statisk vinkelupplöst fotoelektronspektroskopi (ARPES) och tidsupplöst ARPES (tr-ARPES).
För det första är kemisk dopning en effektiv metod för att manipulera materials elektroniska struktur. Cl-dopad Bi₂Se₃ studeras här systematiskt. Inkorporering av klor fungerar som en effektiv elektrondonator, vilket skiftar Ferminivån samtidigt som den topologiska bandstrukturen bevaras och den inneboende n-typ-karaktären förstärks genom heterovalent substitution vid Se-platser. Tidsutvecklingen av bandstrukturen påvisar ett kraftigt reducerat energiskift under långvarig exponering för extrem ultraviolett strålning (XUV) jämfört med ursprunglig Bi₂Se₃, vilket indikerar undertryckt adsorptionsinducerad bandböjning och ett modifierat landskap av defekter nära ytan. Sammantaget visar dessa resultat att kemisk dopning samtidigt kan justera laddningsbärartätheten i bulken och stabilisera den yt-elektroniska miljön, vilket ger en kontrollerad strategi för att manipulera den elektroniska strukturen hos topologiska isolatorer utan att kompromissa med deras topologiska karaktär.
För det andra används optisk excitation med femtosekundslaserpulser som en väg för att undersöka topologiska faser i den topologiska kristallina isolatorn (TCI) Pb₁₋ₓSnₓSe. Genom att kombinera tidsupplöst ARPES och statisk röntgendiffraktion visar vi att gitterkonstanten fungerar som den grundläggande kontrollparametern för övergången från normal isolator till topologisk kristallin isolator. tr-ARPES-mätningar avslöjar att optisk excitation, som genererar elektroniska temperaturer långt över den topologiska-till-normala övergångstemperaturen Tc, oväntat driver systemet djupare in i TCI-fasen. Analys av den transienta elektroniska strukturen visar att excitationen inducerar en ultrasnabb gitterkontraktion på en sub-pikosekund-tidsskala. Denna kontraktion härrör från en elektroniskt inducerad förstärkning av bindningar i regimen med inverterat bandgap. Dessa resultat visar att TCI-fasen är robust mot optisk excitation.
Slutligen kombineras en spatialt strukturerad optisk pump, realiserad genom en transient optisk gittergeometri, med tr-ARPES för att undersöka ultrasnabb dynamik i kvasi-fristående grafendubbelskikt. Även om detta tillvägagångssätt möjliggör spatialt och temporalt modulerad excitation, kräver effektiv generering av töjningsvågor hög pumpfluens, vilket leder till förstärkta rymdladdnings- och yt-fotospänningseffekter. Dessa effekter förvränger fotoelektronernas banor och skiftar de uppmätta energierna, vilket begränsar känsligheten för subtila förändringar i bandstrukturen. Detta belyser viktiga experimentella begränsningar vid ultrasnabba fotoemissionsmätningar med hög fluens.
Ur ett metodologiskt perspektiv optimerade vi punktstorlekarna för både pump- och probstrålarna i tr-ARPES-uppställningen, vilket förbättrade den spatiala upplösningen och minskade inverkan av provinhomogenitet. En mindre punktstorlek ökar också den uppnåeliga övre gränsen för pulsfluensen för en given lasereffekt, vilket ger större flexibilitet för olika experimentella förhållanden. Parallellt använder vi ultrasnabb laserassisterad ritsning för att styra klyvningsprocessen längs ett önskat kristallografiskt plan, vilket förbättrar tillförlitligheten och reproducerbarheten vid provpreparering. Dessutom implementeras omfattande databehandling och elektronoptik-assisterad konvertering av rådata från en time-of-flight-foto-elektronanalysator för att rekonstruera den elektroniska strukturen i energi--rörelsemängdsrymden.
Sammantaget visar denna avhandling hur statisk och tidsupplöst ARPES kan användas för att undersöka den elektroniska strukturen hos topologiska material och deras utveckling under kontrollerade störningar, vilket belyser generella strategier för att justera elektroniska tillstånd såväl som viktiga experimentella utmaningar vid utforskandet av kvantmaterials dynamiska egenskaper.
Place, publisher, year, edition, pages
Stockholm: KTH Royal Institute of Technology, 2026. , p. 91
Series
TRITA-SCI-FOU ; 2026:11
Keywords [en]
Topological quantum materials, angle-resolved photoemission spectroscopy, femtosecond laser, electron dynamics
Keywords [sv]
Topologiska kvantmaterial, vinkelupplöst fotoelektronspektroskopi, femtosekundslaser, elektrondynamik
National Category
Condensed Matter Physics
Identifiers
URN: urn:nbn:se:kth:diva-381342ISBN: 978-91-8106-618-0 (print)OAI: oai:DiVA.org:kth-381342DiVA, id: diva2:2060041
Public defence
2026-06-05, 4204, Hus 3, Hannes Alfvéns väg 12, Stockholm, 14:00 (English)
Opponent
Supervisors
Note
QC 2026-05-13
2026-05-132026-05-132026-06-01Bibliographically approved
List of papers