Accident tolerant fuels (ATFs) are designed to endure a severe accident in the reactor core longer than the standard UO₂-Zr alloy systems used in light water reactors (LWRs). Composite fuels such as UN-UO₂ are being considered as an ATF concept to address the lower oxidation resistance of the UN fuel from a safety perspective for use in LWRs, whilst improving the in-reactor behaviour of the UO₂ fuel. The main objective of this thesis is to fabricate, characterise, and evaluate an innovative ATF concept for LWRs: encapsulated UN spheres as additives for the standard UO₂ fuel. Several development steps were applied to understand the influence of the sintering parameters on the UN-UO₂ fuel microstructure, evaluate potential coating candidates to encapsulate the UN spheres by different coating methodologies, assess the oxidation resistance of the composites, and estimate the thermal behaviours of uncoated and encapsulated UN-UO₂ fuels. All composites were sintered by the spark plasma sintering method and characterised by many complementary microstructural techniques. Molybdenum and tungsten are shown, using a combination of modelling and experiments, to be good material candidates for the protective coating. It is shown that the powder coating methods form a thick, dense, and non-uniform coating layer onto spheres, while the chemical and vapour deposition methods provide thinner and more uniform layers. Finite element modelling indicates that the fuel centreline temperature may be reduced by more than 400 K when 70 wt% of encapsulated spheres are used as compared to the reference UO₂. Moreover, the severity of the degradation of the nitride phase is reduced when embedded in a UO₂ matrix and may also be reduced even more by the presence of a coating layer. These results contribute to further developments in methodologies for fabricating, characterising, and evaluating accident tolerant fuels within LWRs.

Olyckstoleranta bränslen (ATF) är utformade för att motstå en allvarlig olycka i reaktorhärden längre än de standard UO₂-Zr system som används i lättvattenreaktorer (LWR) idag. Kompositbränslen som UN-UO₂ anses vara ett ATF koncept som kan förbättra den lägre oxidationsbeständigheten hos UN bränslet ur ett säkerhetsperspektiv för användning i LWR, samtidigt som UO₂-bränslets beteende och prestanda i reaktorn förbättras. Huvudsyftet med denna avhandling är att tillverka, karakterisera och utvärdera ett innovativt ATF-koncept för LWR: inkapslade UN-sfärer som tillsatser för standardbränslet UO₂. Flera utvecklingssteg tillämpades för att förstå inverkan av sintringsparametrarna på mikrostrukturen för UN-UO₂ bränslet, utvärdera potentiella beläggningskandidater för att kapsla in UN sfärerna med hjälp av olika beläggningsmetoder, bedöma kompositernas oxidationsbeständighet och uppskatta det termiska beteendet hos obelagda och inkapslade UN-UO₂ bränslen. Alla kompositer sintrades med starkströmsassisterad varmpressning (SPS) och karakteriserades av flera komplementära tekniker. Molybden och volfram visar sig vara bra materialkandidater för den skyddande beläggningen med hjälp av en kombination av modellering och experiment. Det visas att pulverlackeringsmetoderna bildar ett tjockt, tätt men ojämnt skikt på sfärerna, medan kemiska- och fysikaliska- ångavsättningsmetoder ger tunnare och mer enhetliga skikt. Finita elementmodellering indikerar att bränslets centertemperatur kan minskas med mer än 400 K när 70 wt% av inkapslade UN-sfärer används jämfört med referensen UO₂. Dessutom reduceras degraderingen av nitridfasen när den är inbäddad i en UO₂-matris och den kan också reduceras ännu mer genom närvaron av ett beläggningsskikt. Dessa resultat bidrar till ytterligare utveckling av metoder för att tillverka, karakterisera, och utvärdera olyckstoleranta bränslen för LWR.

Combustíveis tolerantes a acidentes (ATFs) são projetados para suportar um acidente severo no núcleo do reator por mais tempo que os sistemas combustíveis padrão composto por UO₂ e liga de Zr, atualmente usados emreatores de água leve (LWRs). Combustíveis compósitos do tipo UN-UO2 estão sendo considerados como um conceito ATF para solucionar a inferior resistência à oxidação do combustível UN, tendo em vista perspectivas desegurança para uso em LWRs, enquanto melhora o comportamento do combustível de UO₂ no reator. O objetivo principal desta tese é fabricar, caracterizar, e avaliar um conceito inovador de ATF para LWRs: esferas de UN encapsuladas como aditivos para o combustível padrão de UO₂. Várias etapas de desenvolvimento foram aplicadas para: entender a influência dos parâmetros de sinterização na microestrutura do combustível UN-UO₂, avaliar potenciais candidatos para encapsular as esferas de UN utilizando diferentes metodologias de revestimento, acessar a resistência à oxidação dos compósitos, e estimar o comportamento térmico dos combustíveis compósitos UN-UO₂ sem e com revestimentos. Todos os compósitos foram sinterizados pelo método de sinterização por descarga elétrica (SPS) e caracterizados utilizando diversas técnicas de caracterização microestrutural complementares. Molibdênio e tungstênio demonstraram ser bons materiais candidatos para o revestimento protetivo pela combinação de resultados de modelagem e experimentos. É demonstrado que o método de revestimento utilizando pó forma uma camada espessa, densa e não uniforme nas esferas, enquanto os métodos de deposição química e a vapor proporcionam camadas mais finas e uniformes. Modelagem por elementos finitos indica que a temperatura central do combustível pode ser reduzida em mais de 400 K quando 70 %m de esferas encapsuladas são utilizados, em comparação ao combustível referência UO₂. Além disso, a severidade da degradação da fase nitreto é reduzida quando integrada na matriz de UO₂, podendo ser reduzida ainda mais pela presença de uma camada de revestimento. Esses resultados contribuem para futuros desenvolvimentos em metodologias de fabricação, caracterização e avaliação de combustíveis tolerantes a acidentes em LWRs.