The third generation Calphad descriptions aim to provide more accurate computational thermodynamics for an extended temperature range, i.e. from 0 K to high temperatures. In order to achieve such a goal, new Calphad models are needed. This thesis work has been performed to comprehensively study the existing third generation Calphad models and also to develop new ones.

To be able to move forward towards higher-order systems, one issue addressed in this work is how to improve the extrapolation treatment for solid phases from that used in the second generation Calphad descriptions. Thus, the first outcome of this work is that a new extrapolation treatment has been proposed.

For higher-order systems, focus was first given to developing the third generation Calphad models for compounds and end-members of solution phases. A so-called "hybrid'' model has been developed in this work to model compounds and end-members obeying the third law of thermodynamics. Furthermore, how to model the magnetic and chemical ordering effects has been studied. The revised IHJ (Inden-Hillert-Jarl) model has been successfully used in the present work to describe the magnetic ordering effects of solution phases with complex magnetic behaviour. It has also been demonstrated through the study of the Fe-Ni system that a reliable magnetic description is critical for obtaining an accurate thermodynamic description. The partitioning model has been applied to model chemical ordering effects. However, some issues remain for modelling the chemical ordering effect which have been discussed in this work. To extrapolate the binary descriptions into a ternary system, the EBEF (Effective Bond Energy Formalism) has been used to describe the bcc, fcc and sigma phases in the Cr-Fe-Ni system. The extrapolation results show that more reliable data are needed in order to further verify the usefulness of this formalism.

The model parameters of the third generation Calphad models have been extensively analysed in this work. Accordingly, some methods have been proposed to estimate the model parameters, e.g. the Einstein temperature and the electronic heat capacity coefficient. Some of these methods are based on DFT calculations which demonstrates one way to make use of DFT-calculated data for Calphad modelling.

Den tredje generationens Calphad-beskrivningar syftar till att tillhandahålla mer exakt beräkningstermodynamik för ett utökat temperaturområde, dvs från 0 K till höga temperaturer. För att nå ett sådant mål behövs därför nya Calphad-modeller. Denna avhandling har utförts för att heltäckande studera existerande tredje generationens Calphad-modeller men även utveckla nya modeller.

För att kunna flytta fram arbetet med tredje generationens Calphad till system av högre ordning, är en fråga som tas upp i detta arbete att förbättra extrapoleringen för fasta faser från den som användes i andra generationens Calphad-beskrivningar. Det första resultatet av detta arbete är alltså att en ny extrapoleringsbehandling har föreslagits.

För system av högre ordning lades fokus först på att utveckla tredje generationens Calphad-modeller för föreningar och lösningsfasers änd-punkter. En så kallad "hybrid"-modell har utvecklats i detta arbete för att modellera föreningar och sådana slutpunkter och lyda termodynamikens tredje lag. Vidare har jag studerat hur de magnetiska och kemiska ordningseffekterna kan modelleras. Den reviderade IHJ-modellen (Inden-Hillert-Jarl) har framgångsrikt använts i detta arbete för att beskriva de magnetiska ordningseffekterna hos lösningsfaser med komplexa magnetiska beteenden. Det har också visat sig genom studiet av Fe-Ni-systemet att en tillförlitlig magnetisk beskrivning är avgörande för en korrekt termodynamisk beskrivning. Partitioneringsmodellen har tillämpats för att modellera kemiska ordningseffekter. Vissa frågor kvarstår dock för modellering av den kemiska ordningseffekten vilket diskuteras i detta arbete. För att extrapolera de binära beskrivningarna till ett ternärt system har EBEF (Effective Bond Energy Formalism) använts för att beskriva faserna bcc, fcc och sigma i Cr-Fe-Ni-systemet. Extrapoleringsresultaten visar att mer tillförlitliga data behövs för att ytterligare verifiera hur användbar denna formalism är.

Modellparametrarna för tredje generationens Calphad-modeller har analyserats utförligt i detta arbete. Följaktligen har några metoder föreslagits för att uppskatta modellparametrarna, t.ex. Einstein-temperaturen och den elektroniska värmekapacitetskoefficienten. Vissa av dessa metoder är baserade på DFT-beräkningar som visar ett sätt att använda DFT-beräknade data för Calphad-modellering.