Lithium-ion batteries have enabled vast societal changes, ranging in scale from the adoption of personal electronics to electromobility and grid-scale, renewable energy storage. However, all applications face performance fade over time, observed as losses of battery capacity and power. This gradual degradation is most often due to electrochemical aging processes inside the cell, including phenomena causing a loss of cyclable lithium (e.g., lithium plating, growth of the solid­‑electrolyte interphase or SEI), a loss of active material (e.g., particle cracking), and/or a loss of ionic or electronic conductivity. In the compiled works, many individual batteries have been aged and analyzed to better understand the conditions contributing to aging in different cell designs. The cells studied include lab-built pouch cells, commercial cylindrical cells (with electrodes LiNi_xMn_yCo_1‑x‑yO₂‑LiMn₂O₄/C₆ and LiNi_xCo_yAl_1‑x‑yO₂/C₆‑SiO_x), and larger automotive-grade prismatic cells (LiNi_xMn_yCo_1‑x‑yO₂/C₆).

Complementary in situ and post mortem methods are developed, with relevance for both battery research and battery control systems. Excellent characterization can often be achieved by a combination of differential voltage and incremental capacity analyses. Obtained from a simple, slow cycle, the derivatives of the voltage profile reveal many features that can be tracked over aging. This thesis particularly develops these techniques for blended electrodes, deconvoluting the aging of individual components. Dynamic performance is resolved with a novel polarization factor, impedance spectroscopy, and tools based on current pulses/interruptions. Finally, a protocol based on nuclear magnetic resonance spectroscopy is developed, enabling fast and direct quantification of lithium plating and SEI on harvested battery components. With such tools, we can improve how batteries are used and monitored, paving the way for efficient research and safer, more reliable batteries.

Litiumjonbatterier har haft en stor betydelse för samhällsutvecklingen då de möjliggjort allt från bärbar elektronik till elektromobilitet och balansering av elnätet. Tyvärr tappar batterier prestanda över tid, både genom försämrad kapacitet och effekt. Den gradvisa försämringen beror främst på interna elektrokemiska processer, varav förluster av cyklingsbart litium genom plätering av litiummetall eller tillväxt av deponerade skikt av nedbrytningsmaterial, så kallat SEI-skikt, är typiska. Andra mekanismer är degradering av de elektrokemiskt aktiva materialen och/eller förluster i ledningsförmåga. Avhandlingen behandlar ett stort antal battericeller som åldrats och därefter analyserats elektrokemiskt både under och efter cyklingen. Syftet har varit att förbättra förståelsen av degradering av olika batterityper som funktion av hur de har använts. I arbetet ingår labbceller såväl som kommersiellt tillgängliga cylindriska och prismatiska celler med nickelrik cellkemi ämnade för fordons-tillämpningar.

Kompletterande in situ och post mortem metoder har utvecklas med relevans såväl för forskning som för kontrollsystem för batterier. Utförlig identifiering av åldringsprocesser är möjlig med en kombination av differentiella spännings- och kapacitetsanalyser. Derivatan av en långsam upp- eller urladdningscykel ger nyttig information om åldrings-processerna som pågår. Arbetet i den här avhandlingen syftar till att förbättra metoderna särskilt gällande elektroder med fler än en aktiv komponent. Dynamiska driftegenskaper påvisades med mätningar av polarisering och impedans, samt strömpulsmetoder. Slutligen har en metodik utvecklats för att kvantitativt bestämma förekomsten av litiumplätering och SEI i post mortem analys med kärnmagnetisk resonansspektroskopi. Med dessa metoder kan vi förbättra kontrollen av batterier för att förlänga deras livslängd, vilket gynnar såväl fortsatt forskning som en säkrare och mer tillförlitlig användning av batterier i framtiden.