Femtosecond laser-based fabrication technologies have seen rapid developments in the past decades, thanks to the capability of femtosecond lasers to induce localized multiphoton absorption in materials. Multiphoton absorption can result in various material modifications that can be leveraged for additive and subtractive manufacturing. Their versatile applications have demonstrated the great potential of femtosecond lasers in advancing micro- and nano-fabrication. These include (1) multiphoton crosslinking enabling 3D printing with unprecedented patterning freedom and sub-micrometer resolution,(2) the formation of self-organized structures enabling the creation of multi-functional sub-wavelength patterns in solid materials, and (3) multiphoton ablation enabling precise sculpturing of wide-ranging materials. Nevertheless, there remains a large room to explore when it comes to available materials and achievable devices. This thesis aims to advance the applications of femtosecond lasers to glasses and 2D materials for the fabrication of advanced and integrated microdevices for photonics and energy storage. The first part of this thesis presents two approaches for 3D printing of inorganic glass. These approaches are based on two unusual observations in hydrogen silsesquioxane (HSQ) upon femtosecond laser exposure: (1) multiphoton crosslinking and (2) the formation of self-organized structures. The first work reports an approach for 3D printing of solid silica glass with sub-micrometer resolution by multiphoton crosslinking of HSQ. In contrast to the alternative methods, our approach does not require any thermal treatments, which offers desirable design fidelity and integration flexibility. The second work reports the possibility of inducing material modifications (1) and (2) in HSQ simultaneously. This possibility enables additive manufacturing of self-organized nanogratings, and thus, 3D printing of hierarchical structures made of Si-rich glass. In the third work, a protocol to perform the 3D printing on optical fiber tips is developed, which enables the fabrication of fiber-tip optical microdevices for sensing and beam shaping. The second part of this thesis presents the application of femtosecond lasers to fabricating on-paper microsupercapacitors (MSCs).MSCs are promising energy-storage microdevices for self-powering electronics, and paper substrates, yet vulnerable, are attractive for their sustainability and flexibility. The material and shape of MSCelectrodes play a crucial role in the energy-storage performance, and 2D materials have emerged as suitable candidate materials. In the last two works, a scalable approach for the precise micromachining of 2D-material electrodes by multiphoton ablation is developed, preserving their electrochemical performance and the integrity of the paper substrates.

Femtosekundlaser-baserade tillverkningsteknologier har genomgått snabb utveckling de senaste årtiondena tack vare femtosekundlasrars förmåga att inducera lokal multifotonabsorption i material. Multifotonabsorption kan resultera i olika typer av materialförändringar som kan utnyttjas för additiv och subtraktiv tillverkning. De mångsidiga tillämpningarna visar på potentialen av femtosekundslasrar för mikro- och nanotillverkning. Dessa inkluderar (1) multifotonkorslänkning för 3D-utskrift med mönsterfrihet och submikrometerupplösning, (2) bildandet av självorganiserade strukturer för multifunktionella subvåglängdsmönster i fasta material och (3) multifotonablation för precisionsformning av flertalet material. Trots detta finns det utrymme för att utforska möjliga material och realiserbara produkter. Denna avhandling syftar till att utöka användningsområdet för femtosekundlasrar till tillverkning av avancerade komponenter utav såväl glas som 2D material, för användning inom fotonik och energilagring. Den första delen av denna avhandling presenterar två tillvägagångssätt för 3D-utskrift av oorganiskt glas. Dessa baseras på materialmodifieringar i vätesilseskvioxan (HSQ) vid exponering för femtosekundslaserstrålning: (1) multifoton-korslänkning och (2) bildandet av självorganiserade strukturer. Det första arbetet redovisar kring 3D-utskrift av fast kiseldioxidglas med submikrometerupplösning genom multifoton-korslänkning av HSQ. Vår metod kräver ingen termisk behandling, vilket ger leder till god överensstämmelse mellan ritning och produkt och ger flexibilitet kring integration. Det andra arbetet redogör för möjligheten att inducera materialmodifieringarna (1) och (2) i HSQ samtidigt, vilket möjliggör additiv tillverkning av självorganiserade nanogitter och 3D-utskrift av hierarkiska strukturer av kiselrikt glas. Det tredje arbetet är en utveckling av ett protokoll för 3D-utskrift på ändarna av optiska fiberkablar för tillverkning av optiska mikroenheter som sensorer och strålformare. Den andra delen av denna avhandling presenterar användningen av femtosekundslasrar för tillverkning av mikrosuperkondensatorer (MSCs) på papper. MSCs har fått stor uppmärksamhet som lovande energilagringsmikroenheter för självdriven elektronik. Papperssubstrat är även attraktiva för sin hållbarhet och flexibilitet. 2D-material har relevanta elektrokemiska egenskaper för MSC-elektroder och elektrodernas form påverkar deras prestanda. I de två sista arbetena utvecklas en metod för mikromaskintillverkning av elektroder utav 2D-material genom multifotonablation, vilket bevarar deras elektrokemiska prestanda och de fysiska egenskaperna av papperssubstraten.

The rapid advancement of miniaturized electronics demands compact, high-performance on-chip energy storage with seamless integration. Printed micro-supercapacitors (MSCs) are promising candidates, offering high power density, long cycle life, and inherent compatibility with planar integration. Direct printing techniques like direct ink writing (DIW) and direct laser patterning (DLP) enable flexible design, material versatility, scalability, and high precision on-chip integration. However, realizing miniaturized MSCs that combine high electrochemical performance, scalability, environmental versatility and seamless on-chip fabrication remains challenging. Key obstacles include developments of high-performance material design and well-defined patterning strategies. 

Part I of this thesis enhances MSC performance and printing scalability using DIW. The first work developed a doped PEDOT:PSS electrode ink with optimized rheology and electrochemical properties, enabling fully printed compact 100-cells MSC arrays on paper substrate with high capacitance, ultrahigh-rate capability, and an extended operating voltage window (up to 160 V) for efficient instantaneous electricity storage. The second work significantly improves thermal stability through a DIW-printable bassanite framework combined with ionic liquid electrolytes, enabling the MSC array a long-term cycling at a record temperature of 300 °C. These advances demonstrate ink formulation designs for DIW enabled scalable fabrication of high-rate, robust MSC array capable of operating across diverse application environments.

Part II of this thesis improves on-chip MSC performance and integration based on DLP approach. The third work utilized DLP in hydrogen silsesquioxane (HSQ) to directly fabricate 3D hierarchical inorganic electrodes with self-formed nanogratings. Based on this structure, a compact on-chip MSCs with exceptional rate performance was fabricated with high-rate performance of 1 mF cm-2 at 50 V s-1 and high temperature stability up to 200 °C. The fourth work further using the 3D nanograting printing approach tailored on-chip MSC electrode microstructures to achieve high-frequency line-filtering up to 10 kHz. The precise fabrication of 3D standing nanograting structure provides large open surface area, facilitating fast ion transport, resulting in highly compact on-chip MSC with the highest reported areal capacitance of 0.32 mF cm-2 at 10 kHz, thereby enabling effective filtering applications and further advancing the miniaturization of capacitors in microelectronic systems. These results establish DLP as a powerful approach for the high-precision construction of on-chip 3D structures and pave the way for integration of ultra-compact MSCs into miniaturized electronic systems for high-frequency applications.

Den snabba utvecklingen av miniatyriserad elektronik ställer krav på kompakt, högpresterande energilagring på chip med sömlös integration. Tryckta mikrosuperkondensatorer (MSCs) är lovande kandidater då de erbjuder hög effekttäthet, lång cykellivslängd och inneboende kompatibilitet med plan integration. Direkta trycktekniker såsom direct ink writing (DIW) och direct laser patterning (DLP) möjliggör flexibel design, materialmångfald, skalbarhet och högprecis integrering på chip. Att realisera miniatyriserade MSC:er som kombinerar hög elektrokemisk prestanda, skalbarhet, miljömässig mångsidighet och sömlös integration på chip är dock fortfarande en utmaning. Centrala hinder är utvecklingen av högpresterande materialdesign samt väldefinierade mönstringsstrategier.

Del I av denna avhandling förbättrar MSC-prestanda och tryckbar skalbarhet med hjälp av DIW. Det första arbetet utvecklade ett dopat PEDOT:PSS-elektrodbläck med optimerad reologi och elektrokemiska egenskaper, vilket möjliggjorde fullständigt tryckta, kompakta 100-cells MSC-arrayer på papperssubstrat med hög kapacitans, ultrahög laddnings-/urladdningshastighet samt ett utökat driftspänningsfönster (upp till 160 V) för effektiv omedelbar energilagring av elektricitet. I den andra studien förbättrades den termiska stabiliteten avsevärt genom en DIW-printbar bassanitram kombinerad med jonvätskeelektrolyter, vilket möjliggjorde långtidscykling av MSC-arrayer vid en rekordtemperatur på 300 °C. Dessa framsteg visar på bläckformuleringsdesigner för DIW som möjliggör skalbar tillverkning av högfrekventa, robusta MSC-arrayer kapabla att fungera i varierande applikationsmiljöer.

Del II av denna avhandling förbättrar prestanda och integrering av MSC:er på chip baserat på DLP-metoden. I den tredje studien användes DLP i hydrogen silsesquioxane (HSQ) för att direkt tillverka 3D-hierarkiska oorganiska elektroder med självorganiserade nanogitter. Baserat på denna struktur framställdes kompakta MSC:er på chip med exceptionell frekvensprestanda, uppvisande en arealkapacitans på 1 mF cm⁻² vid 50 V s⁻¹ och hög temperaturstabilitet upp till 200 °C. I den fjärde studien vidareutvecklades 3D-nanogitterstrategin för att skräddarsy MSC-elektroders mikrostrukturer på chip och därigenom uppnå högfrekvent linjefiltrering upp till 10 kHz. Den precisa framställningen av stående 3D-nanogitterstrukturer ger en stor öppen yta, vilket underlättar snabb jontransport och resulterar i en mycket kompakt MSC på chip med den högsta rapporterade arealkapacitansen, 0,32 mF cm⁻² vid 10 kHz. Detta möjliggör effektiva filtreringsapplikationer och driver ytterligare miniatyriseringen av kondensatorer i mikroelektroniska system. Dessa resultat etablerar DLP som en kraftfull metod för högprecisionskonstruktion av 3D-strukturer på chip och för integrering av ultrakompakta MSC:er i miniatyriserade elektroniska system för högfrekventa applikationer.