With the transition towards a circular economy and sustainable solutions happening in society today, paper-based materials are excellent replacements for fossil-based plastics in semi-structural applications. Despite being one of the oldest engineered materials still in use today, paper is not fully understood from a mechanical perspective. It is a complex system consisting of a network of cellulose fibres held together by molecular interactions also called fibre joints. To fully utilise its benefits and to tailor the material to specific applications, a further understanding of the phenomena affecting the mechanical properties of cellulose fibre-based materials is necessary.

This thesis is the result of a study investigating several phenomena and effects related to the fibre joints covered at several material scales. The drying process of the fibre joint is investigated by numerical simulations of a cellulose bead – a simplified model of a fibre joint. The effects of the drying process are also evaluated for several types of materials at the network scale by hygroexpansion measurements. The network properties are further evaluated by uniaxial tensile testing of several types of materials: different pulp types at a range of network densities (600-1000 kg/m³) and with differing joint properties. The joint properties are varied by surface modifications, yielding strong joints, and by creating networks from dry fluff pulp, a novel technique called dry forming, yielding weaker joints. A selection of the physically tested networks with enhanced joint properties is reproduced in a fibre network model, and the fibre and joint parameters are tailored to mirror the experimental stress-strain response. The dry-formed material is further characterised in three loading modes: in-plane tension, out-of-plane shear, and out-of-plane compression, for an even broader range of densities (60-1000 kg/m³), following the development of mechanical properties during the forming process.

The results of this study highlight the importance of the fibre joints, both in the making and breaking of the material. A more realistic representation of a fibre joint can be made by considering the drying process. It is also shown that increasing network density and adding surface modifications will both affect the internal stress state imposed during drying. Combining these two effects has been proven to improve network mechanical properties further, although the effect of surface modifications saturates earlier for highly densified networks than for lower densities. These effects are somewhat captured in fibre network models, where the modifications are linked to a change in the network structure, conceivably driven by an increase in the number of joints in the network. Finally, the materials with weaker joint properties challenge many of the well-established truths: a consolidated network can be made without the addition of water, but the failure mechanisms are different compared to wet-formed materials at similar density levels.

Nonetheless, many possible explorations and unanswered questions regarding fibre joints remain. The results and advancements presented here can be extended to investigate and better understand the role of the joint properties and aid in developing new products and tailoring their mechanical properties.

I dagens samhälle, där behovet av hållbara lösningar ökar och en cirkulär ekonomi är eftersträvansvärd, har pappersbaserade material en viktig roll att spela i att ersätta produkter av fossil plast i semistrukturella applikationer. Trots att papper är ett av de äldsta konstruerade materialen med ett fortsatt brett användningsområde, är materialets mekaniska beteende och attribut inte fullt klarlagda. Det är ett komplext system bestående av cellulosafibrer som hålls ihop av molekylära interaktioner, eller så kallade fiberfogar. För att kunna nyttja materialets egenskaper fullt ut och anpassa dess egenskaper till specifika applikationer är det nödvändigt att utvidga kunskaperna kring de fenomen som påverkar de mekaniska egenskaperna av cellulosabaserade fibermaterial.

Den här avhandlingen är resultatet av ett forskningsprojekt där flera fenomen och effekter relaterade till fiberfogar undersökts på olika nivåer i materialet. Torkningsprocessen av fiberfogarna har undersökts genom numeriska simuleringar av en sfär gjord av cellulosa – en förenklad modell av en fiberfog. Effekterna av torkningsprocessen undersöks även för olika typer av material på nätverksnivå genom hygroexpansionsmätningar. Nätverksegenskaperna undersöks vidare genom enaxlig dragprovning på flera olika materialtyper: olika fibermassor pressade till olika densitetsnivåer (i ett spann på 600–1000 kg/m³) och med varierande fogegenskaper. Genom att modifiera fiberytan fås starka fogar, medan nätverk med svaga fogar skapas genom torrformning, en ny formningsmetod som skapar nätverk genom att pressa torr fluffmassa. Ett urval av de provade nätverken med förstärkta fogegenskaper reproduceras i en fibernätverksmodell, där de ingående parametrarna, för fiber- och fogegenskaper, anpassas för att spegla den experimentella spännings-töjningskurvan. De torrformade materialen undersöks vidare genom att prova material i ett ännu bredare densitetsspann (60-1000 kg/m³) i tre lastriktningar: drag i planet, skjuv ut ur planet och kompression ut ur planet, genom vilket materialegenskapernas utveckling under formningsprocessen kan följas.

Resultaten understryker betydelsen av fiberfogarna, både vid nätverkets skapande och i hur det går sönder. Genom att ta hänsyn till torkningsprocessen kan en mer realistisk modell av fiberfogar skapas. De intorkade spänningarna i nätverken har också påvisats påverkas av både ökad nätverksdensitet och ytmodifieringar. Genom att kombinera dessa två uppnås nätverk med förbättrade mekaniska egenskaper, men effekten av modifieringarna mattas av tidigare i nätverk med hög densitet, jämfört med lägre densiteter. Dessa effekter fångas delvis upp av nätverksmodeller, där ytmodifieringarna kopplas till en förändring av nätverksstrukturen, vilket troligtvis är en konsekvens av ett ökande antal fogar i nätverket. De material med svaga fogar som studerats utmanar flera väletablerade sanningar: sammanhängande nätverk kan skapas utan att tillsätta vatten, men brottmekanismerna i dessa material är väsensskilda från det som ses i blötformade material på samma densitetsnivåer.

Fortfarande kvarstår många obesvarade frågor och möjliga undersökningar beträffande fiberfogar. De resultat och framsteg som presenteras här kan användas för att vidare utforska och förstå fiberfogarnas roll bättre, men också användas i vidareutveckling av nya produkter och för att skräddarsy deras mekaniska egenskaper.

W dzisiejszym społeczeństwie, wymagającym środowiskowo długotrwałych rozwiązań i dążącym do gospodarki obiegu zamkniętego, materiały na bazie papieru są godnymi zastępcami plastików tworzonych z surowców kopalnych w zastosowaniach półstrukturalnych. Pomimo że papier jest jednym z najstarszych materiałów inżynieryjnych wciąż stosowanych współcześnie, jego właściwości mechaniczne nie są jeszcze w pełni poznane. Jest to złożony system składający się z sieci włókien celulozowych połączonych ze sobą za pomocą oddziaływań molekularnych, zwanych również połączeniami między włóknami. By w pełni wykorzystać jego zalety i dopasować materiał do konkretnych zastosowań, niezbędne jest głębsze zrozumienie zjawisk wpływających na właściwości mechaniczne materiałów na bazie włókien celulozowych.

Niniejsza praca jest wynikiem badań nad różnymi zjawiskami i efektami związanymi z połączeniami między włóknami, analizowanymi na różnych skalach materiałowych. Proces suszenia połączeń jest badany poprzez symulacje numeryczne na przykładzie kulki celulozowej, która stanowi uproszczoną wersję połączenia między włóknami. Efekty procesu suszenia są również oceniane na poziomie sieciowym poprzez pomiary higroekspansji różnych typów materiałów. Właściwości materiału sieciowego są dalej analizowane za pomocą statycznych prób rozciągania próbek o szerokim zakresie gęstości (600-1000 kg/m³) i różniących się właściwościach połączeń. Połączenia są modyfikowane poprzez obróbkę powierzchniową, co prowadzi do uzyskania silnych połączeń oraz poprzez tworzenie sieci z suchej pulpy celulozowej z użyciem nowej metody zwanej formowaniem na sucho, co z kolei skutkuje słabszymi połączeniami. Wybrane fizycznie testowane sieci włókien o ulepszonych właściwościach połączeń są dostosowane tak, aby odzwierciedlić eksperymentalną zależność naprężenie-odkształcenie. Materiał otrzymany z formowania na sucho jest dalej charakteryzowany w trzech kierunkach obciążenia: rozciąganie w płaszczyźnie, ścinanie prostopadłe do płaszczyzny i ściskanie prostopadłe do płaszczyzny, w jeszcze szerszym zakresie gęstości (60-1000 kg/m³), co pozwala na śledzenie zmiany właściwości mechanicznych podczas procesu formowania.

Wyniki tych badań podkreślają kluczowe znaczenie połączeń między włóknami zarówno podczas formowania, jak i podczas jego niszczenia. Uwzględniając proces suszenia można stworzyć bardziej realistyczne modele owych połączeń. Wykazano również, że zwiększenie gęstości sieci oraz modyfikacja powierzchniowa są czynnikami mającymi wpływ na stan naprężeń wewnętrzny powstających podczas suszenia. Połączenie tych dwóch czynników dodatkowo prowadzi do dalszej poprawy właściwości mechanicznych sieci włókien, choć efekt nasycenia wskutek modyfikacji powierzchniowych zachodzi wcześniej w przypadku wysokiej gęstości sieci w porównaniu z niższymi poziomami gęstości. Modelowanie sieci włóknistych w pewnym stopniu pozwala uchwycić te zjawiska oraz ujawnia wpływ modyfikacji powierzchwniowych na zmianę struktury sieci, najprawdopodobniej za skutkiem wzrostu ilości połączeń. Wreszcie, materiały o słabszych połączeniach stanowią wyzwanie dla wielu powszechnie przyjętych przekonań: skonsolidowaną sieć włókien można wytworzyć bez dodatku wody, ale mechanizmy niszczenia różnią się od tych występujących w materiałach wytworzonych w mokrych warunkach dla próbek o porównywalnych gęstościach.

Niemniej jednak, wiele możliwych kierunków badań nad połączeniami między włóknami pozostaje otwartych. Wyniki i osiągnięcia zaprezentowane w niniejszej pracy mogą stanowić postawę do dalszego poszerzania i rozbudowy wiedzy w tym obszarze, w celu lepszego zrozumienia roli połączeń między włóknami oraz opracowania nowych produktów i dopasowywania ich właściwości mechanicznych do konkretnych zastosowań.