Denna studie presenterar en hållbar strategi för att uppgradera PET polyetylentereftalat och polybutylentereftalat flaskor och textilier till UV-härdande mekaniskt återbearbetsningsbara  härdplaster genom glykolys, metakrylering och dynamisk kovalent kemi. PET depolymeriserades med etylenglykol vid 180 °C för att erhålla bis-2-hydroxietyltereftalat (BHET) och PBT depolymeriserades med butan-1,4-diol vid 240 °C för att producera bis-2-hydroxibutyltereftalat (BHBT). Båda intermediaterna metakrylerades med metakrylsyraanhydrid för att ge MA-BHET respektive MA-BHBT. Parallellt framställdes metakrylerat vanillinJEFM (MA-VAJ) för att införa dynamiska iminbindningar. Genom att blanda MA-BHET och MA-BHBT med MA-VAJ i ett 1:1-förhållande och UV-härda blandningarna framställdes de slutliga härdplasterna, benämnda MA-BHET and MA-VAJ och MA-BHBT and MA-VAJ. Närvaron av reversibla iminbindningar möjliggjorde mekanisk återvinning

Omfattande karakterisering bekräftade den syntetiska processen och belyste skillnader mellan de två systemen. FTIR och ¹H-NMR bekräftade lyckad glykolys, metakrylering och bildning av Schiff-baser. Termogravimetrisk analys (TGA) visade att alla material var stabila upp till cirka 250–300 °C, där MA-BHET and MA-VAJ uppvisade något högre termisk stabilitet än MA-BHBT and MA-VAJ på grund av den styvare etylengruppen. Differentiell svepkalorimetri (DSC) visade inga smältpunkter, vilket överensstämmer med amorfa nätverk, och glasomvandlingstemperaturer på cirka 99–113 °C för MA-BHET and MA-VAJ och cirka 76–78 °C för MA-BHBT and MA-VAJ, vilket återspeglar effekten av den mer flexibla butylengruppen. Varmpressförsök visade att båda härdplaster kunde återbearbetas och de bildade filmer som förblev enhetliga efter flera cykler. Dragprovning visade att MA-BHBT and MA-VAJ var mer duktilt, med draghållfasthet på 1,7–1,9 MPa och brottöjning på 8–12%, medan MA-BHET and MA-VAJ var för sprött för att testas på ett tillförlitligt sätt. Lösningsmedelsbeständighetstester skiljde ytterligare de två systemen: MA-BHET and MA-VAJ uppvisade överlägsen kemisk stabilitet med minimal viktförlust i alla testade lösningsmedel, medan MA-BHBT and MA-VAJ förlorade mer massa – särskilt i diklormetan och alkaliska medier – på grund av sitt mer flexibla men mindre tätt tvärbunden struktur.

Sammanfattningsvis visar denna studie att PET och PBT kan omvandlas till högpresterande, ombearbetningsbara härdplaster genom att kombinera metakrylerade polyesterhärledda monomerer med ett biobaserat Metakrylerat VanillinJEFM (MA-VAJ)-harts. Metoden balanserar termisk och kemisk resistens (MA-BHET and MA-VAJ) mot duktilitet och flexibilitet (MA-BHBT and MA-VAJ) och erbjuder en väg till återvinningsbara härdplaster som främjar cirkulära ekonomistrategier inom polymerdesign.

This research aimed at a sustainable strategy to upcycle PET poly(ethylene terephthalate) and poly(butylene terephthalate) waste into UV-curable, reprocessable thermosets through glycolysis, methacrylation and dynamic covalent chemistry. PET was depolymerised with ethylene glycol at 180 °C to yield bis(2-hydroxyethyl) terephthalate (BHET), and PBT was depolymerised with butane-1,4-diol at 240 °C to produce bis(2-hydroxybutyl) terephthalate (BHBT). Both intermediates were methacrylated with methacrylic anhydride to give MA-BHET and MA-BHBT. In parallel, Methacrylated VanillinJEFM (MA-VAJ) was prepared to introduce dynamic imine bonds. Blending MA-BHET and MA-BHBT with MA-VAJ in a 1:1 ratio and curing under UV light produced the final thermosets, denoted as MA-BHET and MA-VAJ and MA-BHBT and MA-VAJ. The presence of exchangeable imine linkages endowed the networks with reprocessability.

Comprehensive characterisation validated the synthetic route and highlighted differences between the two systems. FTIR and ¹H NMR confirmed successful glycolysis, methacrylation and Schiff-base formation. Thermogravimetric analysis (TGA) showed that all materials were stable up to ~250–300 °C, with MA-BHET and MA-VAJ displaying slightly higher thermal stability than MA-BHBT and MA-VAJ due to the more rigid ethylene spacer. Differential scanning calorimetry (DSC) revealed no melting peaks, consistent with amorphous networks, and glass-transition temperatures of ~99–113 °C for MA-BHET and MA-VAJ and ~76–78 °C for MA-BHBT and MA-VAJ, again reflecting the effect of the more flexible butylene spacer. Hot-press experiments demonstrated that both networks could be reprocessed, producing films that remained uniform after multiple cycles. Tensile testing showed that MA-BHBT and MA-VAJ was more ductile, with tensile strengths of 1.7–1.9 MPa and elongations of 8–12%, whereas MA-BHET and MA-VAJ was too brittle for reliable testing. Solvent-resistance experiments further distinguished the two systems: MA-BHET and MA-VAJ exhibited superior chemical stability with minimal weight loss across all solvents tested, while MA-BHBT and MA-VAJ lost more mass—particularly in dichloromethane and alkaline media—due to its more flexible but less densely crosslinked network.

Overall, this study demonstrates that PET and PBT waste can be transformed into high-performance, reprocessable thermosets by combining methacrylated polyester-derived monomers with a bio-based Methacrylated VanillinJEFM (MA-VAJ) resin. The approach balances thermal and solvent resistance (MA-BHET and MA-VAJ) against ductility and flexibility (MA-BHBT and MA-VAJ), offering a pathway to recyclable thermosets that advance circular-economy strategies in polymer design.