Catalytic Graphitization of Bio-based Carbon Precursors: A Sustainable Process to Produce Bio-graphite
2026 (English)Doctoral thesis, comprehensive summary (Other academic) [Artistic work]
Sustainable development
SDG 12: Responsible consumption and production, SDG 7: Affordable and clean energy, SDG 9: Industry, innovation and infrastructure
Abstract [en]
The rapid growth of lithium-ion batteries and electric arc furnace steelmaking has led to a sharp increase in global demand for graphite, while conventional natural and synthetic graphite production routes face critical challenges related to resource security, fossil feedstock dependence, high energy consumption, and environmental impact. This thesis investigates sustainable pathways for producing high-quality graphite from renewable bio-based carbon precursors through catalytic graphitization.
Biochar and pyrolysis bio-oil derived from woody biomass were systematically evaluated as carbon precursors. Laboratory scale catalytic graphitization processes were developed to elucidate the influence of precursor type on graphite yield, crystallinity, microstructure, and reaction pathways. Bio-oil was shown to enable superior graphitic ordering through a gas-solid mediated reconstruction mechanism, while biochar provided substantially higher solid carbon yield, making it more suitable for scalable production.
Key operational parameters influencing catalytic graphitization were then systematically investigated, including catalyst compound, catalyst precursor mixing strategy, graphitization temperature, residence time, catalyst loading amount, and catalyst composition. Nitrate based metal salts exhibited better catalytic efficiency compared with metal powders due to improved dispersion, and wet impregnation significantly enhanced graphitic ordering relative to dry mixing. Elevated temperatures and optimized residence times promoted structural reorganization. Hybrid catalyst systems, particularly trimetallic Fe-Ni-Mn catalysts, demonstrated synergistic effects that significantly improved graphitic crystallinity and microstructural development.
To address scalability limitations and environmental concerns associated with metal salt catalysts, a novel molten metal pool based catalytic graphitization process was developed. Inspired by laboratory observations of a density driven phase separation between molten iron and graphitized carbon, this previously unreported process enables direct high temperature separation of graphite from catalyst without purification. Pilot scale experiments demonstrated semi-continuous production of highly ordered graphite with a minimal residual metal content.
The applicability of the produced bio-graphite was validated in two strategically important applications. In electric arc furnace electrodes, bio-graphite exhibited low electrical resistivity and effective metal melting performance. In lithium-ion batteries, bio-graphite anodes exhibited stable cycling behavior in both half-cell and full-cell configurations. Finally, process simulation and life cycle assessment showed that the proposed biomass-based graphite production pathway achieves substantially lower cumulative energy demand and greenhouse gas emissions compared with conventional natural and fossil derived synthetic graphite routes.
Overall, this thesis establishes a comprehensive framework for sustainable graphite production from bio-based carbon precursors, integrating process development, parameter optimization, scale-up strategy, application validation, and environmental assessment. This work demonstrates that catalytic graphitization is a commercially viable and environmentally superior alternative to conventional graphite supply chains.
Abstract [sv]
Den snabba tillväxten av litiumjonbatterier och elektriska ljusbågsugnar inom stålindustrin har lett till en kraftigt ökad global efterfrågan på grafit. Samtidigt står konventionella produktionsvägar för naturlig och syntetisk grafit inför betydande utmaningar kopplade till resursbegränsningar, beroende av fossila råvaror, hög energiförbrukning och negativ miljöpåverkan. Denna avhandling undersöker hållbara processvägar för framställning av högkvalitativ grafit från förnybara biobaserade kolprekursorer genom katalytisk grafitisering.
Biokol och pyrolysolja som härrör från träbaserad biomassa utvärderades systematiskt som kolprekursorer. Laboratoriebaserade försök med katalytisk grafitisering genomfördes för att klarlägga hur prekursorernas egenskaper påverkar grafitutbyte, kristallinitet, mikrostruktur och reaktionsmekanismer. Resultaten visar att pyrolysolja möjliggör högre grad av grafitisk ordning genom en gas fastmedierad omstrukturering, medan biokol ger ett avsevärt högre fast kolutbyte och därmed är mer lämpligt för uppskalad produktion.
Centrala driftparametrar som styr den katalytiska grafitiseringen undersöktes därefter systematiskt, inklusive katalysatorns form, blandningsstrategi mellan katalysator och prekursor, grafitiseringstemperatur, uppehållstid, katalysatorhalt samt katalysatorsammansättning. Nitratbaserade metallsalter uppvisade högre katalytisk effektivitet än metallpulver på grund av bättre dispersion, och våtimpregnering visade sig ge avsevärt förbättrad grafitisk ordning jämfört med torrblandning. Förhöjda temperaturer och optimerade uppehållstider främjade strukturell omvandling, medan hybrida katalysatorsystem, särskilt trimetalliska Fe Ni Mn katalysatorer, uppvisade synergistiska effekter som markant förbättrade grafitens kristallinitet och mikrostrukturella utveckling.
För att hantera skalbarhetsbegränsningar och miljöutmaningar förknippade med metallsaltkatalysatorer utvecklades en ny katalytisk grafitiseringsprocess baserad på ett smält metallbad. Processen, som inspirerades av laboratorieobservationer av densitetsdriven fasuppdelning mellan smält järn och grafitiserat kol, har inte tidigare rapporterats i litteraturen. Den möjliggör direkt separation av grafit från katalysator vid hög temperatur utan behov av syrarensning. Försök i pilotskala visade att processen möjliggör kontinuerlig produktion av högordnad grafit med mycket låg kvarvarande metallhalt.
Den framställda biografitens användbarhet verifierades i två industriellt viktiga tillämpningar. Som elektroder i elektriska ljusbågsugnar uppvisade biografiten låg elektrisk resistivitet och effektiv metallsmältning. Som anodmaterial i litiumjonbatterier visade biografiten god cyklingsstabilitet i både halvcell- och fullcellskonfigurationer. Slutligen visade processimulering i Aspen Plus i kombination med livscykelanalys att den föreslagna biobaserade grafitproduktionsvägen har avsevärt lägre kumulativ energianvändning och växthusgasutsläpp jämfört med konventionella produktionsvägar för naturlig och fossilbaserad syntetisk grafit.
Sammanfattningsvis etablerar denna avhandling ett heltäckande ramverk för hållbar grafitproduktion från biobaserat kol, där processutveckling, parameteroptimering, uppskalningsstrategi och miljöutvärdering integreras. Resultaten visar att katalytisk grafitisering utgör ett industriellt relevant och hållbart alternativ till dagens grafitförsörjningskedjor.
Place, publisher, year, edition, pages
KTH Royal Institute of Technology, 2026. , p. 105
Series
TRITA-ITM-AVL ; 2026:8
Keywords [en]
Bio-graphite, catalytic graphitization, biochar, bio-oil, molten metal pool, lithium-ion batteries, electric arc furnace, life cycle assessment
National Category
Materials Engineering
Research subject
Materials Science and Engineering
Identifiers
URN: urn:nbn:se:kth:diva-378022ISBN: 978-91-8106-556-5 (print)OAI: oai:DiVA.org:kth-378022DiVA, id: diva2:2045499
Public defence
2026-04-10, Kollegiesalen / https://kth-se.zoom.us/j/65790986425, Brinellvägen 8, Stockholm, 10:00 (English)
Opponent
Supervisors
Funder
Swedish Energy Agency2026-03-162026-03-122026-04-01Bibliographically approved
List of papers