The anthropogenic effect induces, among other gases, an increase of atmo- spheric carbon dioxide concentration, which contributes to global warming and the resulting climate change. Compared to the pre-industrial era, a tem- perature increase of 1.5 °C was recorded in 2024. Although this may seem like a modest amount, it represents a significant accumulation of heat. One way to counteract this increase is by using catalysts towards the conversion of CO₂ to high-value products. This Ph.D. thesis focuses on the development and mechanistic investigation of promising catalysts capable of reducing CO₂ to HCOOH or CO, two important chemical feedstocks. 

The first study shows that by using the Mn(bpy)(CO)₃ Br catalyst along with triethylamine and isopropanol as additives, the electrochemical reduction of CO₂ is shifted from CO to HCOOH. The reaction mechanism was elucidated, highlighting the critical role of these additives. Subsequently, in the second study, changes were made to the bipyridine ligand of the Mn(bpy)(CO)₃Br catalyst to see how it would affect catalyst performance and selectivity. We compared two Mn catalysts with two and four pendant amine groups and performed density functional theory calculations to investigate the effect of these pendant groups. 

Besides transition metal-based molecular catalysts, this thesis also covers the modeling of metal-organic frameworks. To gain deeper insights into their catalytic properties, in the third study we first developed a new cationic dummy atom model that successfully reproduced experimental values and ensured successful and stable molecular dynamics simulations. Beyond that, some properties such as the "breathing phenomena" were modeled. Newly parame- trized force fields for metal ions showed to be transferable in our fourth project, where cobalt-based MOF, Al₂(OH)₂TCPP-Co, was investigated due to its po- tential for reducing CO₂ to CO in an aqueous electrolyte. Simulations pro- vided insights into the spatial distribution of CO₂ and counter ions, which further led to conclusions that can help further research within the field on how to enhance MOF structure for electrochemical conversion. 

This work provides the reader with knowledge about interesting candi- dates for electrochemical CO₂ conversion and ideas for possible advancements in the future within the field. Additional literature, that exceeds the scope of this research, will be included to provide a broader overview of the problem and potential solutions to it. 

Den antropogena påverkan orsakar, bland annat, en ökning av koldioxidhalten i atmosfären, vilket bidrar till global uppvärmning och den därav följande klimatförändringen. Jämfört med den förindustriella eran har en temperaturökning på 1.5 °C registrerats år 2024. Även om detta kan verka som en blygsam ökning, representerar det en betydande ackumulering av värme. Ett sätt att motverka denna ökning är att använda katalysatorer för omvandling av CO2 till värdefulla produkter. Denna doktorsavhandling fokuserar på utveckling och mekanistisk analys av lovande katalysatorer som kan reducera CO2 till HCOOH eller CO, två viktiga kemiska råvaror. 

Den första studien visar att tillämpandet av Mn(bpy)(CO)3Br-katalysatorn tillsammans med trietylamin och isopropanol som tillsatser, kan den elektrokemiska reduktionen av CO2 skiftas från CO till HCOOH. Reaktionsmekanismen klargjordes, vilket betonade tillsatsernas avgörande roll. Därefter, i den andra studien, gjordes Modifikationer på bipyridinliganden i Mn(bpy)(CO)3 Br- katalysatorn för att undersöka dess påverkan på katalysatorns prestanda och selektivitet. Vi jämförde två Mn-katalysatorer med två respektive fyra amino- sidogrupper och utförde DFT för att undersöka effekten av dessa grupper. 

Förutom molekylära katalysatorer baserade på övergångsmetaller omfattar denna avhandling även modellering av metallorganiska ramverk (MOF). För att få djupare insikter i deras katalytiska egenskaper utvecklade vi i den tredje studien en ny katjonisk dummyatommodell som framgångsrikt reproducerade experimentella värden och möjliggjorde stabila och tillförlitliga molekylär- dynamiksimuleringar. Utöver detta modellerades vissa egenskaper såsom "andningsfenomenet". De nyparametriserade kraftfälten för metalljoner visade sig vara överförbara i vårt fjärde projekt där en koboltbaserad MOF, Al2(OH)2TCPP- Co, undersöktes givet dess potential att reducera CO2 till CO i en vatten-baserad elektrolyt. Simuleringarna gav insikter kring distributionen av CO2 och motjoner, vilket i sin tur gav upphov till slutsatser som kan bidra till framtida forskning om hur MOF-strukturer kan förbättras för elektrokemisk omvandling. 

Detta arbete ger läsaren kunskap om intressanta kandidater för elektrokemisk omvandling av CO2 samt idéer för möjliga framtida framsteg inom området. Ytterligare litteratur som sträcker sig bortom denna studies omfång kommer att inkluderas för att ge en bredare överblick av problemet och potentiella lösningar.