Nanocellulose, originated from cellulose, the primary structural component of the cell walls of plants, has garnered significant attention for its excellent mechanical, optical, and barrier properties, as well as its renewable and sustainable nature. Various forms of nanocellulose, including cellulose nanocrystals and cellulose nanofibers (CNFs), are produced by breaking down lignocellulosic fibers into nanoscale dimensions, typically through mechanical or chemical processes. The large surface area and rich hydroxyl groups of CNFs are ideal for surface modifications, offering great versatility in the development of functional biocomposite materials. This thesis aims to design CNF-based composites with integrated multifunctionalities, including redispersibility, biocompatibility, mechanical robustness, wet integrity, as well as optical transparency, through surface engineering of cellulose nanofibers. The methodology involves strategically selecting CNFs, integrating CNFs with biopolymers, applying surface modifications, and implementing facile processing techniques. 

In Paper I, inspiration from plant cell wall was drawn to customize the interaction between water and CNFs. By Incorporating mixed-linkage beta-glucan from barley, superior rehydration, redispersion, and recycling of dried CNFs have been achieved. This advancement holds the potential to enhance the transportation and processability of CNF-based materials.

In Paper II, by leveraging the interaction between CNF and water, a facile material processing technique was introduced to fabricate CNF/regenerated silk fibroin (RSF) composites. This involved rehydration and swelling of TEMPO-oxidized CNF nanopaper structures with both random-oriented CNF and nematic-ordered CNF in the RSF solutions. Remarkably, the CNF/RSF composite films thus prepared exhibited exceptional mechanical properties in both dry conditions and in PBS, and demonstrated excellent biocompatibility when cultured with L929 fibroblast cell.

In Paper III, CNF/alginate double-network composites were prepared to investigate the impact of interfibrillar interactions and the G/M ratio (guluronic acid/mannuronic acid) of alginates on mechanical performance. The composite incorporating TEMPO-oxidized CNF and alginate with higher mannuronic acid content and molecular weight, exhibited high Young’s modulus of 20.3 GPa and high tensile strength of 331 MPa. The interfacial calcium ion crosslinking between CNF and alginate played a pivotal role in improving these properties. Furthermore, this composite was successfully demonstrated as a barrier spray coating for banana, significantly reducing weight loss when stored under ambient conditions, suggesting its potential for applications in food packaging.

In paper IV, carboxymethyl cellulose (CMC) was functionalized with quaternary ammonium salts, and subsequently used to modify the interface between holocellulose fibers network and acrylic resin. Strong and transparent composites were successfully fabricated, without the need for organic solvents or harsh chemicals that are often used during the covalent surface modification of cellulose. The hydrophobic functionalized CMCs facilitated homogeneous resin impregnation in cellulose fiber network, producing composites with enhanced interfacial adhesion strength, increased optical transparency and mechanical strength.

Nanocellulosa, som ursprungligen kommer från cellulosa, den primära strukturella komponenten i växters cellväggar, har fått betydande uppmärksamhet för sina unika egenskaper, inklusive utmärkta mekaniska, optiska och barriäregenskaper, samt dess förnybara och hållbara natur. Nanocellulosa, inklusive cellulosa nanokristaller och cellulosa nanofibrer (CNF), produceras genom att bryta ned lignocellulosa fibrer till nanoskala dimensioner, vanligtvis genom mekaniska eller kemiska processer. Den stora ytan och de rika hydroxylgrupperna hos CNF är idealiska för ytmodifieringar, vilket avsevärt ökar dess mångsidighet i utvecklingen av funktionella biokompositmaterial. Denna avhandling syftar till att designa CNF-baserade kompositer med integrerade multifunktionaliteter inklusive redispergerbarhet, biokompatibilitet, mekanisk robusthet, våtintegritet, samt optisk transparens genom ytmodifiering av cellulosananofibrer. Metodiken innefattar strategiskt val av CNF, integrering av CNF med biopolymerer, tillämpning av ytmodifieringar och implementering av enkla bearbetningstekniker.

I Paper I inspirerades man av växtcellväggen för att anpassa interaktionen mellan vatten och CNF. Genom att tillsätta betaglukan från korn, har bättre rehydrering, redispersion, och återvinning av torkade CNF uppnåtts. Denna framsteg möjliggör förbättring av transporten och bearbetningen av CNF-baserade material.

I Paper II, utnyttjades interaktionen mellan CNF och vatten, vilket introducerade en enkel materialbearbetningsteknik för att tillverka CNF/regenererad silkfibroin (RSF) kompositer. Detta involverade rehydrering och svullnad av TEMPO-oxiderade CNF nanopapperstrukturer med både slumpmässigt orienterade CNF och nematiskt ordnade CNF i RSF-lösningarna. De förberedda CNF/RSF kompositfilmerna uppvisade exceptionella mekaniska egenskaper både i torra förhållanden och i PBS, och visade utmärkt biokompatibilitet när de odlades med L929 fibroblastcell.

I Paper III, förbereddes CNF/alginate dubbelnätverkskompositer för att undersöka effekten av inter-fibrillära interaktioner och G/M-förhållandet (guluronsyra/mannuronsyra) av alginater på mekanisk prestanda. Kompositen som innehöll TEMPO-oxiderad CNF och alginate med högre innehåll av mannuronsyra och högre molekylvikt, uppvisade hög Youngs modul på 20,3 GPa och hög draghållfasthet på 331 MPa. Interfacial kalciumjonkorslänkning mellan CNF och alginate spelade en central roll i att uppnå dessa egenskaper. Dessutom demonstrerades denna komposit framgångsrikt som en spraybeläggning för banan, vilket betydligt fördröjde viktförlusten när den förvarades i omgivningsförhållanden, vilket antyder dess möjliga tillämpningar inom livsmedelsförpackning.

I Papper IV funktionaliserades karboximetylcellulosa (CMC) med kvartära ammoniumsalter och användes sedan för att modifiera gränssnittet mellan holocellulosafibernätverk och en akrylresin. Starka och transparenta kompositer tillverkades framgångsrikt utan behov av organiska lösningsmedel eller de hårda kemikalier som ofta används vid kovalent ytmodifiering av cellulosa. Den hydrofoba, funktionaliserade CMC:n underlättade en homogen resinimpregnering i cellulosafibernätverket, vilket resulterade i en komposit med förbättrad gränsytfästningsstyrka, ökad optisk transparens och mekanisk styrka.