Lithium-ion batteries play a crucial role in the global transition toward clean transportation and the integration of renewable energy sources. In this transition, Ni-rich layered positive electrodes are regarded as leading candidates for next-generation high-energy lithium-ion batteries because of their high specific capacity. However, their widespread deployment is limited by an insufficient understanding of mechanical degradation, which governs performance loss and cycle life. Addressing this knowledge gap is essential for enabling reliable and durable lithium-ion batteries in future energy systems.

Lithium-ion batteries are inherently complex systems where electrochemical, mechanical, and transport processes are strongly coupled, posing significant challenges for accurate modelling and prediction. This thesis presents a comprehensive investigation into the mechanical degradation behaviour of lithium-ion battery positive electrodes, employing advanced computational modelling to bridge microstructural features with macroscopic performance. In Paper A, a novel workflow combining deep learning-based image segmentation, spherical harmonics, and a Copula model is introduced for generating statistically equivalent 3D electrode digital twins, enabling high-fidelity simulations.

In Paper B, the high-fidelity particle-scale simulations reveal that particle cracking, primarily driven by anisotropic deformation at grain boundaries, significantly impacts electrochemical performance. The simulation reveals that particle cracking can occur as early as the first charging cycle, and even at low C-rates. Crucially, Paper C, focusing on 3D electro-chemo-mechanical models, uncovered that the counterintuitive volumetric expansion of secondary particles post-cracking stems from the release of manufacturing-induced residual stresses, while ruling out alternative hypotheses such as dynamic cracking, CEI growth, and capillary pressure effects. Furthermore, explicitly modelling the carbon-binder domain in Paper D demonstrated that particle-binder interfacial delamination is the dominant mechanical failure mode, critically disrupting electronic connectivity and accelerating capacity loss.

These findings underscore the indispensable role of high-fidelity, microstructure-informed computational tools in accurately predicting degradation and its impact on performance. The work provides a clear roadmap for designing durable, high-energy positive electrodes by using single-crystal active particles and optimizing electrode processing and binder morphology.

Litiumjonbatterier spelar en avgörande roll i den globala omställningen mot renare transporter och integrering av förnybara energikällor. I denna utveckling betraktas nickelrika, skiktade positiva elektroder som ledande kandidater för nästa generations högenergibatterier tack vare sin höga specifika kapacitet. Deras breda användning begränsas dock av en otillräcklig förståelse för mekanisk nedbrytning, som styr prestandaförlust och livslängd. Att fylla denna kunskapslucka är avgörande för att möjliggöra tillförlitliga och hållbara litiumjonbatterier i framtida energisystem.

Litiumjonbatterier är i grunden komplexa system där elektrokemiska, mekaniska och transportrelaterade processer är starkt sammankopplade, vilket medför betydande utmaningar för noggrann modellering och prediktion. Denna avhandling presenterar en omfattande undersökning av det mekaniska nedbrytningsbeteendet hos positiva elektroder och använder avancerad beräkningsmodellering för att koppla mikrostrukturella särdrag till makroskopisk prestanda.

I Artikel A introduceras ett arbetsflöde som kombinerar bildsegmentering med djupinlärning, sfäriska harmoniker och en copulamodell för att generera statistiskt ekvivalenta tredimensionella digitala tvillingar av elektroder, vilket möjliggör simuleringar med hög trohet.

I Artikel B visar partikelskaliga simuleringar med hög trohet att sprickbildning i partiklar, främst driven av anisotrop deformation vid korngränser, avsevärt påverkar elektrokemisk prestanda. Sprickbildning kan uppstå redan under den första laddningscykeln, även vid låga C-tal.

Artikel C, som fokuserar på tredimensionella elektro-kemo-mekaniska modeller, visar att den kontraintuitiva volymexpansionen hos sekundära partiklar efter sprickbildning härrör från frigörelse av tillverkningsinducerade restspänningar, samtidigt som alternativa hypoteser såsom dynamisk sprickbildning, CEI-tillväxt och kapillärtryckseffekter avfärdas.

Vidare visar Artikel D, där kol-bindardomänen modelleras explicit, att delaminering i gränsytan mellan partikel och bindare är den dominerande mekaniska felmekanismen. Den bryter kontinuiteten i det elektronledande nätverket och accelererar kapacitetsförlusten.

Dessa resultat understryker den oumbärliga betydelsen av mikrostrukturinformerade beräkningsverktyg med hög trohet för att korrekt förutsäga nedbrytning och dess inverkan på prestanda. Arbetet ger en tydlig färdplan för att designa hållbara, positiva elektroder med hög energi genom att använda enkelkristallina aktiva partiklar samt optimera elektrodprocesser och bindarens morfologi.